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1. Nat. Commun.: AgCu SAA加上Ag NP，實現(xiàn)級聯(lián)電催化CO₂轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物

?催化頂刊集錦：Nature子刊、Angew、AFM、ACS Nano、ACS Energy Lett.等成果

利用可再生電力將CO₂電催化還原為有價值的化學(xué)品，為CO₂的回收和利用提供了一條可持續(xù)的途徑。在過去的幾十年中，通過電催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)生成單碳產(chǎn)物(特別是CO和CH₃COOH)的研究取得了巨大的進展。然而，由于C1產(chǎn)物的價值低，從CO₂RR中生產(chǎn)多碳產(chǎn)品比C1產(chǎn)品更具吸引力。

目前，Cu已被證明是唯一能有效催化CO₂成為多碳產(chǎn)物的金屬，然而純Cu表面上緩慢的C-C偶聯(lián)動力學(xué)嚴重阻礙了多碳產(chǎn)品的大規(guī)模生產(chǎn)。因此，目前迫切需要開發(fā)有效的策略來對Cu進行修飾改性以改善Cu基催化劑生產(chǎn)的多碳產(chǎn)品的性能。

基于此，滑鐵盧大學(xué)吳一民、譚忠超和卡爾加里大學(xué)Samira Siahrostami等開發(fā)了一種AgCu單原子和納米粒子級聯(lián)催化劑(AgCu SANP )，其中AgCu單原子合金(SAA)作為C-C偶聯(lián)位點，而Ag納米顆粒(NP)用于產(chǎn)生CO。

實驗結(jié)果和理論計算表明，Ag單原子摻雜Cu NP時，由于Cu原子與相鄰Ag原子的不對稱成鍵以及壓應(yīng)變作用，使得*CO在Cu位上的吸附能大大增加，從而使C-C耦合能力比純Cu NP有明顯提高。同時，納米顆粒中有更多的未配位的Ag位點，這些低配位的Ag原子在CO₂還原為CO的反應(yīng)中最為活躍。

因此，Ag原子起著以下兩個關(guān)鍵作用：1.促進CO₂還原為CO；2.CO原子溢出到這個不對稱的活性位點，加速了C-C偶聯(lián)反應(yīng)。綜上，AgCu SAA和Ag NP的級聯(lián)催化作用是產(chǎn)生高C₂₊選擇性的主要原因。

電化學(xué)測試結(jié)果顯示，在堿性電解質(zhì)流動池中，AgCu SANP級聯(lián)催化劑在720 mA cm^?2電流密度下(?0.65 V)的多碳產(chǎn)物的法拉第效率為94±4%，遠高于Cu NP (56±7%)、AgCu SAA (78±3%)和AgCu NP (73±1%)。

此外，當(dāng)進料CO₂濃度降低到20%時，AgCu SANP對CO₂RR的FE為95±2%，對C₂₊產(chǎn)物的FE為76±1%；當(dāng)CO₂氣體濃度從15%降至10%時，C₂₊ FE從57±6%(占總CO₂RR的70%)降至35±1%(占總CO₂RR的43%)，表明AgCu SANP在實際條件下具有廣闊的應(yīng)用前景。綜上，該項工作不僅報道了一種高效的多碳產(chǎn)品生產(chǎn)催化劑，而且為未來選擇性C₂₊產(chǎn)物的生產(chǎn)提供了一種級聯(lián)催化策略。

Cascade Electrocatalysis via AgCu Single-atom Alloy and Ag Nanoparticles in CO₂ Electroreduction toward Multicarbon Products. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41871-w

2. Nat. Commun.: 反應(yīng)位點決定產(chǎn)物類型，CuInSnS₄上S位點用于光催化CO₂還原為CH₄

太陽能驅(qū)動的光催化CO₂和水轉(zhuǎn)化為碳氫化合物燃料是同時解決全球能源需求和氣候變化問題的重要解決方案。在該過程中，實現(xiàn)光催化CO₂還原的高選擇性和高轉(zhuǎn)化率是光催化領(lǐng)域的研究熱點。

然而，由于CO₂的高度穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)和反應(yīng)過程中涉及多個質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移，CO₂的高效光還原在化學(xué)熱力學(xué)和動力學(xué)方面都是非常具有挑戰(zhàn)性的。此外，光催化CO₂轉(zhuǎn)化產(chǎn)物選擇性的調(diào)控仍然是一個未知的挑戰(zhàn)，這嚴重限制了光催化CO₂還原技術(shù)的實際應(yīng)用。

近日，福州大學(xué)張子重課題組通過簡單的一步水熱法成功地制備了多種金屬硫化物，包括具有暴露(111)晶面的CuInSnS₄八面體納米晶和相應(yīng)的單個金屬硫化物In₂S₃、SnS₂和Cu₂S。

實驗結(jié)果表明，在可見光照射下，CuInSnS₄納米單晶光催化CO₂和H₂O主要轉(zhuǎn)化為CH₄，生成速率和選擇性分別為6.53 μL h^?1和67.3%，顯著高于單一金屬硫化物(In₂S₃，Cu₂S和SnS₂)。此外，通過對CuInSnS₄納米晶進行不同的助催化劑修飾(Pt、CoO、NiO和Co(OH)₂等)，可以促進光生載流子的分離，進一步提高CH₄產(chǎn)物的活性和選擇性。

CO₂在CuInSnS₄表面的光還原機理為：首先，CO₂吸附在催化劑表面形成獨特的S-C-O-In結(jié)構(gòu)單元，這個過程削弱了CO₂分子中的C=O雙鍵；其次，非金屬S原子作為吸附位點，確保了與CO₂中C原子的強相互作用，這有利于CO₂分子不斷還原為COOH*，HCO*，H₃CO*中間體，并最終通過光生電子和質(zhì)子的協(xié)助在催化劑表面轉(zhuǎn)化為CH₄；最后，CH₄在催化劑表面的低吸附能有利于其快速釋放，完成完整的光催化循環(huán)反應(yīng)。而常見的單一金屬硫化物In₂S₃、SnS₂和Cu₂S，則以金屬中心為活性位點主要形成CO產(chǎn)物。

綜上所述，該項工作不僅揭示了CO₂在金屬硫化物上的不同吸附構(gòu)型導(dǎo)致了不同的CO₂光還原產(chǎn)物，而且對光催化劑的非金屬中心在決定光催化還原CO₂的轉(zhuǎn)化率和選擇性方面的作用提供了深入的見解。

Metal to Non-metal Sites of Metallic Sulfides Switching Products from CO to CH₄ for Photocatalytic CO₂ Reduction. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41943-x

3. Angew.: 鐵電極化協(xié)同晶面結(jié)，促進Bi₄NbO₈Cl光生電荷分離用于光催化水分解

太陽能驅(qū)動的光催化水分解制氫是緩解全球能源危機和環(huán)境問題的可持續(xù)途徑。光催化水分解由兩個半反應(yīng)組成：質(zhì)子還原和水氧化反應(yīng)(分別產(chǎn)生H₂和O₂)。也就是說，催化劑的可用性源于導(dǎo)帶(CB)和價帶(VB)超過水的氧化還原電位，這嚴重限制了單組分光催化劑的應(yīng)用。此外，緩慢的反應(yīng)動力學(xué)和不可避免的逆反應(yīng)極大地限制了太陽能-氫氣轉(zhuǎn)化效率的進一步提高。

近年來，鐵電體，如BaTiO₃、PbTiO₃、BiFeO₃和CdS等具有高效的電荷分離效率，在光催化水分解方面表現(xiàn)出巨大的潛力。鐵電極化誘導(dǎo)的內(nèi)電場可以穿透非極性晶體，取代了電荷分離，特別是單疇鐵電體和定向多疇鐵電體，實現(xiàn)了電荷由內(nèi)到外的連續(xù)電荷遷移。

在目前關(guān)于鐵電光催化劑的報道中，極化電場驅(qū)動的電荷分離通常伴隨著載流子在各向異性方面的富集。然而，導(dǎo)致小面依賴的選擇性電荷分離和極化主導(dǎo)的空間電荷分離的兩種驅(qū)動力之間的相互作用和關(guān)系仍不清楚。因此，篩選一種結(jié)構(gòu)良好的鐵電單晶對解決上述難題具有重要意義。

基于此，中國地質(zhì)大學(xué)(北京)黃洪偉課題組采用通量法制備了具有不同鐵電極化強度的Na⁺摻雜Bi₄NbO₈Cl納米片(BNOC-PN，N=1-5)，作為產(chǎn)H₂和O₂的雙功能光催化劑。

具體而言，在[Bi₂O₂]²⁺層中的Bi³⁺被Na⁺取代，導(dǎo)致強烈的NbO₆八面體扭曲和Bi原子與赤道O原子之間額外的LPEs效應(yīng)，使得BNOC的平面內(nèi)和平面外極化同時增強；并且，隨著極化的增強，催化劑體相中光生電荷的壽命也相應(yīng)地增加，而表面轉(zhuǎn)移過程中光生電荷的壽命呈先增減的趨勢。這是因為過量的極化電荷會破壞BNOC的固有表面狀態(tài)，削弱小面結(jié)誘導(dǎo)的定向電荷轉(zhuǎn)移，加速表面電荷復(fù)合。

極化電場和小面內(nèi)置電場的協(xié)同作用產(chǎn)生連續(xù)的電荷驅(qū)動力能夠?qū)⒏嗟墓馍娮雍涂昭ǚ謩e轉(zhuǎn)移到{110}和{001}面。因此，在犧牲試劑存在下，具有中等極化強度的BNOC-P4納米片對可見光驅(qū)動的光催化產(chǎn)H₂和O₂的活性最高，生產(chǎn)速率分別為54.21和36.08 μmol h^?1。

總的來說，這項工作揭示了鐵電極化在調(diào)節(jié)光催化劑本征晶面選擇性電荷轉(zhuǎn)移過程中的作用，為設(shè)計鐵電極化和小面結(jié)協(xié)同調(diào)節(jié)光電荷轉(zhuǎn)移過程的高效光催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Ferroelectric Polarization Modulated Facet-selective Charge Separation in Bi₄NbO₈Cl Single Crystal for Boosting Visible-light Driven Bifunctional Water Splitting. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202312895

4. AFM: Ni原子誘導(dǎo)電子重分布，增強NiCo₂O₄高電流密度下催化甘油氧化

與傳統(tǒng)甘油氧化(GOR)技術(shù)相比，以綠色電能為驅(qū)動力的電催化甘油氧化反應(yīng)生產(chǎn)高附加值化學(xué)品，具有環(huán)境友好、可持續(xù)、高效等優(yōu)勢。GOR可生產(chǎn)多種高附加值產(chǎn)品，例如二羥丙酮(DHA)、甘油醛(GAD)、甘油酸(GLA)、乙醇酸(GCA)和甲酸(FA)。特別是，F(xiàn)A是一種具有高儲氫能力的液態(tài)有機氫載體，在燃料電池領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用前景，并且FA還是一種重要的工業(yè)中間體，廣泛應(yīng)用于動物飼料、皮革鞣制等。

另一方面，GOR(E^θ=0.69 V_RHE)在熱力學(xué)上比析氧反應(yīng)(OER)(E^θ=1.23 V_RHE)更有利，利用GOR代替OER耦合析氫反應(yīng)(HER)，可以大大降低電解水分解制氫的能耗。因此，開發(fā)能夠在較低電位下同時實現(xiàn)高電流密度、高法拉第效率和高附加值產(chǎn)品產(chǎn)率的非貴金屬GOR催化劑具有重要意義。

基于此，中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所施劍林和崔香枝等通過水熱和熱處理的方法，用異質(zhì)元素Ni取代尖晶石Co₃O₄中的部分八面體Co³⁺位置，構(gòu)建了一種生長在泡沫鎳上的雙金屬氧化物納米陣列(NiCo₂O₄/NF)。

實驗結(jié)果和理論計算表明，Ni的引入誘導(dǎo)了反應(yīng)過程中Ni^III-OOH和Co^III-OOH活性物種的快速生成，并提高了材料中的氧空位濃度，促進Co的電子結(jié)構(gòu)重排，進而顯著改善了甘油和OH*中間體的共吸附行為，降低了反應(yīng)能壘，使得NiCo₂O₄/NF表現(xiàn)出優(yōu)異的GOR性能。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，NiCo₂O₄/NF催化劑具有優(yōu)異的GOR活性，分別僅需1.42和1.62 V_RHE的電位就能達到300和600 mA cm^?2的電流密度，并且在1.42 V_RHE下具有高的法拉第效率(總FE=97.5%)。此外，NiCo₂O₄/NF納米陣列對其他生物質(zhì)衍生醇如甲醇、乙二醇、苯甲醇和葡萄糖也表現(xiàn)出較好的電氧化性能。

將GOR和HER耦合構(gòu)建的甘油電解槽在1.34 V的電池電壓下就能獲得50 mA cm^?2的電流密度，比純水電解槽低約300 mV；同時，在1.75 V的電壓下，甘油電解槽在200小時內(nèi)可以穩(wěn)定地維持約100 mA cm^?2的電流密度輸出。綜上，該項工作為高效非貴金屬GOR電催化劑的設(shè)計與開發(fā)提供了新的視角，有助于推動生物質(zhì)小分子氧化耦合節(jié)能制氫的進一步發(fā)展。

Controllable Electron Distribution Reconstruction of Spinel NiCo₂O₄ Boosting Glycerol Oxidation at Elevated Current Density. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202306995

5. AFM: 推拉電子效應(yīng)調(diào)控d-p軌道成鍵行為，顯著增強ORR活性

氧還原反應(yīng)(ORR)是金屬-空氣電池等能量轉(zhuǎn)換裝置的一個重要反應(yīng)。雖然一般需要貴金屬催化劑來解決多電子轉(zhuǎn)移過程導(dǎo)致的ORR反應(yīng)動力學(xué)緩慢的問題，但貴金屬催化劑的高成本和較差的穩(wěn)定性給阻礙了其商業(yè)化應(yīng)用。具有過渡金屬-氮-碳(TM-N-C構(gòu)型的單原子催化劑(SAC)，特別是Fe-N-C已被證明是實現(xiàn)有效催化ORR的理想替代物。

但是，F(xiàn)e-N-C中的金屬位點與電負性元素N配位導(dǎo)致金屬中心的電子缺失狀態(tài)，這傾向于強烈吸附反應(yīng)中間體，并且由于Fe在惡劣環(huán)境中的溶解，穩(wěn)定性也急劇下降。因此，開發(fā)合適的策略來解決Fe-N-C對中間體的強吸附和穩(wěn)定性差等問題對于推動能量轉(zhuǎn)換相關(guān)技術(shù)的發(fā)展具有重要意義。

基于此，云南大學(xué)郭洪課題組首先通過理論分析證實Fe和Ni原子之間的推拉電子效應(yīng)以及富電子碳層形成的電子通道可以優(yōu)化Fe位點的電子結(jié)構(gòu)，調(diào)節(jié)與中間體的結(jié)合強度，進而提高ORR性能。

在此基礎(chǔ)上，研究人員合成了一種表面包覆有氮摻雜石墨烯納米片的雙金屬十二面體催化劑(Fe，Ni/N-C@NG)。實驗結(jié)果表明，所制備的Fe，Ni/N-C@NG催化劑具有較高的半波電位(0.858 V_RHE)，且5000次循環(huán)后僅衰減3 mV。同時，利用該材料組裝的鋅-空氣電池功率密度高，電壓間隙小，且循環(huán)壽命超過300小時。

理論計算表明，得益于Fe/Ni位的推拉電子效應(yīng)和NG的供電子效應(yīng)，催化劑電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化可以增加Fe-*OH的d_z²-p、d_xz-p和d_yz-p反鍵軌道的占據(jù)，從而加速*OH中間體在Fe/Ni位點的脫附；同時，引入的Ni原子也作為協(xié)同位點來優(yōu)化ORR途徑，而NG對材料起到保護作用，進而提升Fe，Ni/N-C@NG的ORR活性和穩(wěn)定性。綜上，該項工作不僅提出了利用推拉電子效應(yīng)改善電子結(jié)構(gòu)的策略，也為從軌道尺度上設(shè)計催化劑提供了指導(dǎo)。

Tuning the Bonding Behavior of d-p Orbitals to Enhance Oxygen Reduction through Push–Pull Electronic Effects. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307002

6. ACS Nano: 酰胺共價鍵工程：顯著增強CN-CQD光催化CO₂還原活性

光催化CO₂轉(zhuǎn)化為增值產(chǎn)品是緩解能源危機和環(huán)境問題的有效手段之一。然而，目前大多數(shù)光催化劑低效的電荷分離效率和緩慢的界面反應(yīng)動態(tài)學(xué)嚴重阻礙了光催化還原CO₂的效率。根據(jù)文獻報道，構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑通過建立合適的能帶結(jié)構(gòu)和調(diào)控電子傳輸途徑，有效地促進了電荷分離，從而提高了光催化性能。因此，將合適的助催化劑整合到CN中以形成異質(zhì)結(jié)光催化劑提供了一種有效的方法來增強催化劑表面上的光生電荷轉(zhuǎn)移。

近年來，量子點具有優(yōu)異的光學(xué)和電子性質(zhì)，包括優(yōu)異的太陽光吸收性能和可調(diào)諧的熒光性能，其在光催化領(lǐng)域受到人們廣泛關(guān)注。尤其是，CQDs在與CN形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)時具有明顯的優(yōu)勢，如可調(diào)的帶隙、豐富的表面位置和高效的電子遷移。

異質(zhì)結(jié)的連接方式?jīng)Q定了材料界面的電荷轉(zhuǎn)移速率，是影響光催化性能的關(guān)鍵速率控制步驟。以前的研究主要集中在非共價相互作用，而共價連接的CQDs-CN異質(zhì)結(jié)的精確制備仍然是一個未被探索的領(lǐng)域，需要開發(fā)有效的策略來精確控制共價鍵的形成。

近日，上海大學(xué)王亮課題組采用簡單的EDC/NHS輔助連接策略合成了酰胺鍵合的g-C₃N₄-dr-CQDs (CN-CQD)異質(zhì)結(jié)光催化劑。與非共價π-π共軛的CN@CQD相比，通過酰胺鍵策略制備的CN-CQD顯示出更好的界面性質(zhì)，促進了載流子的有效遷移，從而提高了光量子利用率，并提供了更高的表面活性以產(chǎn)生更多的活性位點。

實驗結(jié)果表明，CN-CQD表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化活性，CO和CH₄的析出速率分別為79.2和2.7 μmol g^-1 h^-1；重要的是，CN-CQD光催化劑還表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，即使連續(xù)測試12小時，依舊能保持優(yōu)異的活性。

根據(jù)實驗結(jié)果，研究人員提出了CN-CQD光催化CO₂還原為CO和CH₄的合理反應(yīng)機理：CN和dr-CQDs在可見光輻照下都能產(chǎn)生光生電子和空穴，dr-CQDs的CB中的光生電子和CN的VB中的空穴分別轉(zhuǎn)移到CN的CB和dr-CQDs的VB中，提高了電荷分離的效率。

同時，酰胺鍵的引入使得CN和dr-CQD之間的界面形成了“歐姆接觸”，從而產(chǎn)生了一個高速的電荷轉(zhuǎn)移通道，這允許光生電荷在界面處自由移動，進一步加速了光生載流子的空間分離并有效地抑制重組。

總之，II型電荷轉(zhuǎn)移機制和酰胺鍵通道的耦合促進了光生載流子的有效遷移和分離，從而提高了CN-CQD的光催化性能。

Amide Covalent Bonding Engineering in Heterojunction for Efficient Solar-Driven CO₂ Reduction. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c07411

7. Nano Lett.: Pd金屬負載原子分散CrO_x，有效抗CO中毒并加速MOR動力學(xué)

直接甲醇燃料電池(DMFC)具有能量密度高、便攜性好、燃料可獲得等優(yōu)點，被認為是用于驅(qū)動電動汽車行駛的理想候選者。但是，陽極甲醇氧化反應(yīng)(MOR)動力學(xué)緩慢，嚴重制約了DMFC的進一步發(fā)展。目前，鉑(Pt)族材料(PGMs)是最有效的MOR催化劑，但PGMs的高成本和低耐久性抑制了其商業(yè)應(yīng)用。同時，反應(yīng)中間體(如CO)可能強烈地吸附在鉑族金屬上，導(dǎo)致活性位點中毒和性能下降。因此，開發(fā)低成本、高性能的新型MOR催化劑對于DMFC的實際應(yīng)用具有重要意義。

近日，吉林大學(xué)崔小強和鄭偉濤等將原子分散的CrO_x團簇負載到Pd金屬上(CrO_x-Pd)，用于高效催化MOR。其中，原子分散的CrO_x團簇由四個Cr-O單元組成，通過橋接O原子牢固地錨定在Pd金屬上。

原位光譜和理論計算表明，原子分散的CrO_x團簇可以通過形成氫鍵降低CO*在Pd位點的吸附能，提高OH*的吸附能，同時CrO_x-Pd界面使得COOH*的生成能較低，有利于Pd位點上CO*的脫除，加快了MOR動力學(xué)。

因此，在催化MOR過程中，所制備的CrO_x-Pd催化劑的質(zhì)量活性和比活性分別為2.05 A mg^?1和5.30 mA cm^?2，比商業(yè)Pd/C(0.28 A mg^?1，1.67 mA cm^?2)分別提高了7.4倍和3.2倍；并且CrO_x-Pd的CO電氧化電位比商業(yè)Pd/C低100 mV。

更重要的是，在CO存在的條件下，CrO_x-Pd經(jīng)過CV循環(huán)后電流密度仍保持初始值的88%，而Pd金屬/C和商業(yè)Pd/C的質(zhì)量活性明顯下降，分別降至初始值的63%和43%，這表明CrO_x-Pd具有較高的抗CO中毒能力?？偟膩碚f，該項工作證明通過構(gòu)建氧化物/金屬界面來改善MOR性能的可行性，為設(shè)計高效抗CO中毒的MOR催化劑提供了一種新的策略。

Atomically Dispersed CrO_X on Pd Metallene for CO-Resistant Methanol Oxidation. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03141

8. ACS Energy Lett.: 同時活化單相FeCoMo₃O₈中不同配位位點，有效提升OER性能

析氧反應(yīng)(OER)是可再生能源轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料過程中的一個關(guān)鍵反應(yīng)。在眾多OER催化劑中，3d過渡金屬氧化物(TMO)基催化劑(晶體結(jié)構(gòu)主要是由八面體(O_h)MO₆單元或/和四面體(T_d)MO₄單元構(gòu)成)由于其低成本和良好的催化性能而備受關(guān)注。

然而，大多數(shù)TMO通常只有一個配位位點是主要的活性位點，并且它們的導(dǎo)電性差也限制了其用于催化OER。最近，研究人員發(fā)現(xiàn)了一種蜂窩狀A(yù)BMo₃O₈，其具雙配位位點和良好的導(dǎo)電性。然而，目前還不清楚哪些位點對于OER是活躍的，以及如何激活它們，因此有必要詳細了解ABMo₃O₈的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系。

基于此，伍倫貢大學(xué)程振祥、李曉寧、格里菲斯大學(xué)王云、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陸亞林和傅正平等制備了Fe_xCo_10-xMo₁₅O₄₀(5個FeCoMo₃O₈單位)，記為Fe_xCo_10-x(x=0，2，5，8和10)。電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境分析表明，F(xiàn)e²⁺傾向于占據(jù)O_h位，而Co²⁺傾向于占據(jù)T_d位，且兩者都處于高自旋態(tài)(Co²⁺ e⁴t₂³，F(xiàn)e²⁺ t_2g⁴e_g²)。

此外，理論計算表明，由于Fe_xCo_10-xMo₁₅O₄₀中Fe²⁺的O_h優(yōu)先占據(jù)以及T_d和O_h位點的交替分布，有利于形成不對稱Fe-O-Co位點，這種直接的Td-O-O_h連接導(dǎo)致形成異核金屬原子對，促進了異核金屬原子的相互作用，產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)并優(yōu)化中間體吸附。

同時，因為連接氧陰離子的Fe²⁺(O_h)和Co²⁺(T_d)都處于HS態(tài)，在晶格中建立了快速自旋極化的電子轉(zhuǎn)移通道，這有利于在電催化過程中促進催化劑內(nèi)部更快的電荷傳輸，導(dǎo)致優(yōu)良的OER活性。因此，最優(yōu)的Fe₅Co₅在10、50和100 mA cm^?2電流密度下的過電位分別為308、340和361 mV，Tafel斜率為43.7 mV dec^?1；并且該材料在10 mA cm^?2的電流密度下連續(xù)運行100小時和經(jīng)過5000次CV循環(huán)后活性仍然保持穩(wěn)定。

總的來說，這項工作詳細闡述了催化劑的原子幾何構(gòu)型和電子構(gòu)型對催化活性的影響，為利用協(xié)同工程設(shè)計OER催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Simultaneous Activation of Different Coordination Sites in Single-Phase FeCoMo₃O₈ for the Oxygen Evolution Reaction. ACS Energy Letters, 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01747

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/20/93d828aacd/

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