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大工侯軍剛ACS Nano: 二維缺陷硼摻雜鈮酸納米片用于穩(wěn)健的氮光固定

從氮(N₂)到氨(NH₃)的轉(zhuǎn)化已成為現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)領(lǐng)域中至關(guān)重要的工業(yè)反應(yīng)。哈伯-博世(Haber-Bosch)在高溫高壓下會(huì)產(chǎn)生大量的NH₃，這需要能源消耗并釋放大量二氧化碳。直接氮光固定是在溫和條件下可持續(xù)生產(chǎn)氨的可行解決方案。然而，太陽能固氮活性位點(diǎn)的產(chǎn)生不僅限制對(duì)光吸收、電荷轉(zhuǎn)移和催化效率之間關(guān)系的基本理解，而且影響了光催化活性。

基于此，大連理工大學(xué)侯軍剛團(tuán)隊(duì)報(bào)道了具有氧空位的二維摻硼鈮酸納米片(BVo-HNbO₃ NSs)，可在沒有任何犧牲劑和助催化劑的情況下實(shí)現(xiàn)高效的N₂光固定。

在相變的調(diào)控下，合成的BVo-HNbO₃ NSs在純水中光催化N₂轉(zhuǎn)化為NH₃表現(xiàn)出優(yōu)異且穩(wěn)定的性能。

在可見光照射下(λ > 400 nm)，BVo-HNbO₃NSs的NH₃生產(chǎn)速率為170 μmol g_cat^-1 h^-1，比純水中的HNbO₃高11倍，甚至在700 nm以上的寬吸收范圍內(nèi)呈現(xiàn)12.25μmol g_cat^-1 h^-1的生產(chǎn)速率。在同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)和原位紅外光譜中代表¹⁵NH₄⁺的雙峰耦合證實(shí)了NH₃源自N₂而不是其他氮雜質(zhì)。

實(shí)驗(yàn)分析和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，硼摻雜劑和氧空位的強(qiáng)協(xié)同作用調(diào)節(jié)了HNbO₃的能帶結(jié)構(gòu)，促進(jìn)了光生電荷轉(zhuǎn)移，降低了自由能壘，加速了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，促進(jìn)了HNbO₃的高效NH₃析出。

BVo -HNbO₃ NSs的催化活性具體表現(xiàn)在具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性和對(duì)NH₃的高選擇性。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)活性光催化劑以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)健的太陽能N₂轉(zhuǎn)化提供了策略。

Two-Dimensional Defective Boron-Doped Niobic Acid Nanosheets for Robust Nitrogen Photofixation. ACS Nano, 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c06017

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