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杜淼A(chǔ)ppl. Catal. B.：具有有機(jī)硅涂層的Au@MOF用于高效電催化N2還原為NH3

NH₃是一種重要的工業(yè)化學(xué)品，是所有生物的先決條件，也是即將到來的可再生能源領(lǐng)域的穩(wěn)定氫載體。然而，在室溫條件下開發(fā)具有高NH₃產(chǎn)率和法拉第效率的用于氮還原反應(yīng)(NRR)的電催化劑目前是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

天津師范大學(xué)杜淼團(tuán)隊(duì)通過整合動(dòng)態(tài)共價(jià)化學(xué)和配位化學(xué)，原位合成了一種獨(dú)特的具有二硫化物三聚體單元的MOF晶體基質(zhì)，以包裹高度分散的Au納米顆粒(Au@MOF)。

使用有機(jī)硅對(duì)Au@MOF進(jìn)行表面改性后，疏水處理的Au@MOF(HT Au@MOF)復(fù)合材料可以整合Au NPs的高催化活性和具有氮濃度效應(yīng)的疏水性MOF殼，因此其對(duì)NRR表現(xiàn)出顯著的電催化性能，其中NH₃最高產(chǎn)率為49.5 μg h^-1 mg_cat^-1，以及在室溫條件下在水介質(zhì)中達(dá)到60.9%的法拉第效率。

優(yōu)異的NRR性能表明，具有豐富的硫化物位點(diǎn)的MOFs可以作為活性Au NPs的良好載體，在構(gòu)建高效催化劑以從N₂制備NH₃方面顯示出極大的優(yōu)勢(shì)。

此外，疏水性有機(jī)硅可以解決NRR反應(yīng)中HER競(jìng)爭(zhēng)。這些方法允許在同一復(fù)合材料內(nèi)輕松集成高活性催化位點(diǎn)和疏水性多孔殼。該工作所提出的策略對(duì)于開發(fā)用于可持續(xù)NRR和其他水敏反應(yīng)的電催化系統(tǒng)具有重要意義。

Metal-organic Framework Supported Au Nanoparticles With Organosilicone Coating for High-efficiency Electrocatalytic N₂ Reduction to NH₃. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120840

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