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碳基納米材料被認(rèn)為是用于可再生能源轉(zhuǎn)換系統(tǒng)（例如燃料電池和金屬-空氣電池）的有前途的非貴金屬催化劑。一般來說，石墨骨架和多孔結(jié)構(gòu)對(duì)碳基催化劑的性能都至關(guān)重要。然而，由于這兩個(gè)關(guān)鍵特性之間的權(quán)衡關(guān)系，在保持高石墨化程度的同時(shí)追求高表面積仍然是一項(xiàng)艱巨的挑戰(zhàn)。

基于此，中山大學(xué)符若文和劉紹鴻等通過使用胺-芳香族有機(jī)烷氧基硅烷作為一體式前體和FeCl₃·6H₂O作為活性鹽模板制備具有高結(jié)晶度和高比表面積的2D N摻雜石墨化多孔碳納米片(GPCNS)。

所獲得的GPCNS的高度多孔結(jié)構(gòu)主要?dú)w因于烷氧基硅烷衍生的SiO_x納米域，其功能為微/中孔模板；同時(shí)，前驅(qū)體的芳香核和FeCl₃·6H₂O協(xié)同作用形成了高度結(jié)晶的石墨骨架。

在O₂飽和的0.1 M KOH電解質(zhì)中GPCNS具有0.958 V的起始電位和0.897 V的半波電位，這優(yōu)于Pt/C催化劑（E_onset=0.933 V，E_1/2=0.842 V）并超過大多數(shù)先前報(bào)道的碳基ORR催化劑。

當(dāng)用作氧還原反應(yīng)和鋅-空氣電池的電催化劑時(shí)，石墨骨架與多孔結(jié)構(gòu)的不尋常結(jié)合賦予了GPCNS優(yōu)越的催化活性和長期穩(wěn)定性。這些發(fā)現(xiàn)將為具有理想石墨結(jié)構(gòu)的高多孔碳材料的簡(jiǎn)易制備提供新的思路，提高其在包括儲(chǔ)能、催化、電輔助分離等在內(nèi)的廣泛應(yīng)用中的性能。

Molecular Engineering toward High-Crystallinity Yet High-Surface-Area Porous Carbon Nanosheets for Enhanced Electrocatalytic Oxygen Reduction. Advanced Science, 2021. DOI:10.1002/advs.202103477

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中大符若文/劉紹鴻Adv. Sci.: 分子工程助力GPCNS高效電催化氧還原

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