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王定勝/蘇陳良/翟冬Nano Lett.：空心多孔碳膠囊中的孤立單原子Ni-N5催化位點(diǎn)用于高效Li-S電池

鋰硫（Li-S）電池面臨多種復(fù)雜且經(jīng)常交織的問(wèn)題，例如硫和Li₂S/Li₂S₂的低電子導(dǎo)電性、穿梭效應(yīng)以及多硫化鋰（LiPSs）的緩慢電化學(xué)動(dòng)力學(xué)。

基于此，清華大學(xué)王定勝教授、深圳大學(xué)蘇陳良教授和山東大學(xué)翟冬（共同通訊作者）等人在理論計(jì)算的指導(dǎo)下，構(gòu)建了一種具有最佳Ni-N₅活性部分的中空氮摻多孔碳（Ni-N₅/HNPC）的孤立單原子Ni的多功能催化劑，并作為硫陰極的理想主體。

研究發(fā)現(xiàn)，主體提高了導(dǎo)電性，增強(qiáng)了對(duì)LiPSs的物理-化學(xué)雙重限制能力，更重要的是通過(guò)Ni-N₅活性部分促進(jìn)了氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

因此，所制備的Ni-N5/HNPC可作為L(zhǎng)i-S電池的理想硫陰極，并且Ni-N₅/HNPC/S陰極具有優(yōu)異的倍率性能（在4 C倍率下的平均比容量為684 mAh g^-1）、長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性（在500次循環(huán)后，每循環(huán)的容量衰減率為0.053%）。

此外，Li-S電池在高硫負(fù)載下的良好面積容量，在硫負(fù)載高達(dá)5.1 mg cm^-2的情況下，進(jìn)行80次循環(huán)后的面積容量保持在4.0 mAh cm^-2左右，因?yàn)閷?duì)Li-S電池增強(qiáng)的物理-化學(xué)雙重限制能力，隨著單原子Ni-N₅催化位點(diǎn)的引入，氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)得到改善。

該工作強(qiáng)調(diào)了活性位點(diǎn)配位數(shù)在單原子催化劑中的重要作用，并為設(shè)計(jì)高性能Li-S電池的單原子活性位點(diǎn)空心納米結(jié)構(gòu)提供了一種策略。

Isolated Single-Atom Ni-N₅ Catalytic Site in Hollow Porous Carbon Capsules for Efficient Lithium-Sulfur Batteries. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03499.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03499

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