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單原子催化劑（SACs）是氧還原反應(yīng)（ORR）的一種有效的候選催化劑。SACs的催化性能主要取決于單金屬位點(diǎn)周圍的微環(huán)境。SACs的微環(huán)境工程和對(duì)結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的理解是至關(guān)重要的，但目前仍然具有挑戰(zhàn)性。

基于此，南昌大學(xué)陳義旺教授和袁凱教授、上海交通大學(xué)莊小東研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種自犧牲的策略來(lái)合成不對(duì)稱的N, S配位單原子Fe，其軸向第五羥基（OH）配位（Fe-N₃S₁OH）嵌入在N, S共摻多孔碳納米球（Fe-N/S-C）中。這種獨(dú)特的五配位微環(huán)境是由尖端技術(shù)輔助系統(tǒng)模擬所確定的。

南昌大學(xué)/上交Small：軸向第五配位優(yōu)化不對(duì)稱N, S配位Fe單原子的微環(huán)境助力高效ORR

通過像差校正透射電子顯微鏡和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)分析表明，原子分散的Fe原子以五配位的Fe-N₃S₁OH物種存在，即單個(gè)Fe原子與三個(gè)N原子、一個(gè)S原子和一個(gè)軸向OH基團(tuán)配位。

得益于Fe-N₃S₁OH的獨(dú)特結(jié)構(gòu)，具有固有的高活性、大比表面積（2539 m² g^-1）以提供足夠的活性位點(diǎn)暴露，以及用于快速離子/質(zhì)量傳輸?shù)幕ミB分層多孔結(jié)構(gòu)，所制備的Fe-N/S-C表現(xiàn)出優(yōu)異的性能ORR的催化活性。因此，與基準(zhǔn)Pt/C相比，F(xiàn)e-N/S-C在穩(wěn)定性和耐甲醇性方面表現(xiàn)出更正的0.882 V半波電位。

此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算證實(shí)了Fe-N₃S₁OH中的軸向OH可以優(yōu)化Fe中心的3d軌道，以加強(qiáng)O₂吸附并增強(qiáng)Fe位點(diǎn)上的O₂活化，從而降低ORR屏障，加快ORR動(dòng)力學(xué)。

此外，含F(xiàn)e-N/S-C的H₂-O₂燃料電池的峰值功率密度高達(dá)512 mW cm^-2，而基于Fe-N/S-C的鋅-空氣電池在液態(tài)和柔性全固態(tài)下的峰值功率密度分別為203和49 mW cm^-2。該研究為從根本上理解不對(duì)稱平面單原子金屬位點(diǎn)電催化中的軸向五配位提供了一個(gè)新的平臺(tái)。

Optimizing Microenvironment of Asymmetric N, S-Coordinated Single-Atom Fe via Axial Fifth Coordination toward Efficient Oxygen Electroreduction. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202105387.

https://doi.org/10.1002/smll.202105387.

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