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南開(kāi)杜亞平/港理工黃勃龍Sci. Adv.：Zn-Ln雙原子催化劑調(diào)控CO/H2比值助力電化學(xué)還原CO2

電化學(xué)CO₂還原（CO₂RR）制備高附加值液體燃料是一種極具吸引力的碳中性回收方法，尤其是對(duì)合成氣（CO/H₂）的回收。然而，目前的策略存在法拉第效率（FE）、選擇性和對(duì)產(chǎn)品比例的可控性較差的問(wèn)題。

基于此，南開(kāi)大學(xué)杜亞平教授和香港理工大學(xué)黃勃龍教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)浸漬和退火在氮化碳（CN）納米片上合成了一系列單原子和雙原子催化劑，并利用像差校正高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡法（AC HAADF-STEM）圖進(jìn)行了證實(shí)。

在本文中，作者通過(guò)調(diào)節(jié)鋅（Zn）和鑭（La）單原子位點(diǎn)的數(shù)量用于CO₂RR，可以得到具有不同CO和H₂比例的合成氣。值得需注意的是，ZnLa-1/CN雙原子催化劑在較寬的電位范圍內(nèi)（-1.6~1.3 V）下用于CO₂RR，可以生成CO/H₂比值為0.5的合成氣，有利于合成甲醇和費(fèi)托反應(yīng)。

在eCRR過(guò)程中，合成氣是主要產(chǎn)品，CO和H₂的總FE接近80%。對(duì)于CO/H₂比值為1：2時(shí)，ZnLa-1/CN催化劑可以達(dá)到2.5 mA/cm²的電流密度，在0.1 M KHCO₃中的CO FE為25.99%，高于許多報(bào)道。并且在經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間的電化學(xué)反應(yīng)后，F(xiàn)E（CO）幾乎保持不變。

通過(guò)電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明，Zn和La單原子位點(diǎn)分別傾向于生成CO和H₂。此外，作者通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究了Zn和La原子錨定引起的電子結(jié)構(gòu)調(diào)制，揭示了不同Zn: La比值是調(diào)節(jié)最終合成氣CO/H₂比值的關(guān)鍵因素，其中Zn位點(diǎn)主要促進(jìn)CO₂的吸附，La位點(diǎn)促進(jìn)H₂的形成。

ZnLa-1/CN的富電子特性不僅保證了強(qiáng)的電子轉(zhuǎn)移，而且保證了合成氣的高FE。該工作為實(shí)現(xiàn)低成本、高效率的合成合成氣電催化劑的廣泛工業(yè)應(yīng)用提供了一種很有前途的設(shè)計(jì)策略。

Tunable CO/H₂ ratios of electrochemical reduction of CO₂ through the Zn-Ln dual atomic catalysts. Sci. Adv., 2021, DOI: 10.1126/sciadv.abl4915.

https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.abl4915.

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