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Appl. Catal. B.: TiO2表面酸性/堿性中心和氧化還原位點在光催化CO2還原中的作用

Appl. Catal. B.: TiO2表面酸性/堿性中心和氧化還原位點在光催化CO2還原中的作用
開發(fā)將CO2還原為燃料和化學品的可持續(xù)工藝是提供清潔能源解決方案的最重要挑戰(zhàn)之一。使用陽光作為可再生能源是一種有趣的替代方案,可以為人工光合作用所需的電子轉(zhuǎn)移提供動力。即使氧化還原位點主要負責該過程,其他反應(yīng)性酸性/堿性中心也有助于整個反應(yīng)途徑。然而,充分了解CO2光還原機制仍然是一個科學挑戰(zhàn)。
基于此,IMDEA能源研究所Víctor Ade la Pe?aO’Shea、胡安卡洛斯國王大學David P.Serrano等報告了一種結(jié)合原位光譜、理論研究和催化實驗的相互關(guān)聯(lián)的策略。
Appl. Catal. B.: TiO2表面酸性/堿性中心和氧化還原位點在光催化CO2還原中的作用
Appl. Catal. B.: TiO2表面酸性/堿性中心和氧化還原位點在光催化CO2還原中的作用
這些研究表明CO2光還原產(chǎn)物受TiO2上的碳沉積物(即有機分子、碳酸鹽和碳酸氫鹽)影響表面。這些催化途徑主要受PCET過程控制,最重要的是,紫外線照射會導致TiO2活性位點的氧化還原特性發(fā)生相關(guān)變化,且表面和反應(yīng)介質(zhì)的酸/堿特性在選擇性和失活途徑中起著關(guān)鍵作用。
這種TiO2失活主要是由碳酸鹽和過氧物質(zhì)的形成引發(fā)的,而活性可以通過溫和的酸洗處理部分恢復。
Appl. Catal. B.: TiO2表面酸性/堿性中心和氧化還原位點在光催化CO2還原中的作用
這些發(fā)現(xiàn)揭示了CO2光還原機制尚不清楚的主要陰影,同時揭示了控制活性和穩(wěn)定性的因素。
此外,這項工作為合理設(shè)計高效光催化劑奠定了基礎(chǔ),這可能對多種潛在應(yīng)用具有重要意義,例如水分解、生物質(zhì)光轉(zhuǎn)化、氨生產(chǎn)和其他可再生能源應(yīng)用的光驅(qū)動催化反應(yīng)。
The Role of the Surface Acidic/Basic Centers and Redox Sites on TiO2 in the Photocatalytic CO2 Reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120931

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