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呂炯/李雋等人Nature Nanotechnology：規(guī)?；苽鋯卧哟呋瘎?，金屬載量可達(dá)23 wt%！

成果介紹

多相單原子催化劑(SACs)將單分散原子金屬中心與可調(diào)制的配位環(huán)境相結(jié)合，被廣泛應(yīng)用于各種催化反應(yīng)。然而，在金屬含量超過2 wt%時(shí)實(shí)現(xiàn)單原子分散仍然具有挑戰(zhàn)性。同時(shí)，目前的大多數(shù)制備技術(shù)仍不具備規(guī)?；苽涞臐摿Α?/span>

新加坡國(guó)立大學(xué)呂炯，蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Javier Pérez-Ramírez，南方科技大學(xué)、清華大學(xué)李雋，新加坡南洋理工大學(xué)Zhao Xiaoxu等人介紹了采用浸漬和兩步退火相結(jié)合的方法，在化學(xué)性質(zhì)不同的載體(如氮摻雜碳(NC)、聚合氮化碳(PCN)和金屬氧化物)上合成金屬含量可高達(dá)23 wt%的高密度單原子催化劑。在分子水平上，通過實(shí)驗(yàn)和模擬表征合成機(jī)理表明，該方法依賴于控制配體從金屬前驅(qū)體的去除以及與載體的相互作用，即通過逐步去除配體、控制金屬前驅(qū)體與載體的鍵合，可以防止其熱誘導(dǎo)聚集成納米顆粒。

進(jìn)一步地，本文通過機(jī)器人自動(dòng)合成、公斤級(jí)規(guī)?；苽?，其所得產(chǎn)物的可重復(fù)性、性能并無多大差異，證明了本文所提出的方法具有高效性，并提供了探索幾乎無限的單一或多金屬催化劑庫(kù)的途徑。隨著金屬含量的增加，反應(yīng)性大大增強(qiáng)，這可以根據(jù)特定的實(shí)際應(yīng)用來進(jìn)一步自選擇優(yōu)化表面金屬的密度。此外，在三個(gè)不同的催化系統(tǒng)中觀察到的依賴負(fù)載量的位點(diǎn)的特異性活性，也反映了多相催化劑設(shè)計(jì)時(shí)存在的眾所周知的復(fù)雜性，而現(xiàn)在可以用具有廣泛可調(diào)金屬負(fù)載的單原子催化劑庫(kù)來解決這一問題。

相關(guān)工作以Scalable two-step annealing method for preparing ultra-high-density single-atom catalyst libraries為題在Nature Nanotechnology上發(fā)表論文。

圖文詳情

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圖1. UHD-SACs的合成

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圖2. UHD-SACs的電鏡和光譜表征

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圖3. 多金屬UHD-SACs的ADF-STEM圖像以及EDS映射

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圖4. 自動(dòng)合成單原子催化劑

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圖5. UHD-SACs的合成機(jī)理研究

圖6. UHD-SACs的催化性能

總結(jié)與展望

綜上所述，本文建立了可擴(kuò)展的濕化學(xué)方法，在化學(xué)性質(zhì)不同的載體上來負(fù)載廣泛的過渡金屬，從而制備UHD-SACs，這是對(duì)其實(shí)際應(yīng)用的新突破。實(shí)驗(yàn)和理論分析表明，兩步退火方法在穩(wěn)定孤立金屬原子、實(shí)現(xiàn)高表面密度方面的成功源于金屬前驅(qū)體與載體的選擇性結(jié)合。這種受控制的相互作用使弱相互作用的物種得以去除，從而避免了上述物種會(huì)在完全分解后發(fā)生聚集。

除了單金屬體系外，還可以很容易地?cái)U(kuò)展到多金屬體系庫(kù)，證明了兩步退火方法的普遍適用性。自動(dòng)化和大規(guī)模合成的可重復(fù)性，證明了該方法的高效性，為UHD-SACs在可持續(xù)化學(xué)和能源轉(zhuǎn)化中的廣泛應(yīng)用鋪平了道路。

文獻(xiàn)信息

Scalable two-step annealing method for preparing ultra-high-density single-atom catalyst libraries，Nature Nanotechnology，2021.

https://www.nature.com/articles/s41565-021-01022-y

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/a6d45b0b62/

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