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港中大/中大ACS Catal.:變廢為寶!用生物質廢物制備的光催化劑用于H2O2合成

港中大/中大ACS Catal.:變廢為寶!用生物質廢物制備的光催化劑用于H2O2合成
催化法是一種在純水中可持續(xù)和綠色合成H2O2的有前途的方法。但是目前用于光催化制H2O2的光催化劑活性不高,這限制了其實際應用。因此,制造先進的光催化劑和開發(fā)適當?shù)难踹€原策略是在純水中高效合成H2O2的關鍵。
近日,香港中文大學JimmyC.Yu(余濟美)中山大學胡卓鋒等通過對生物質(葡萄糖、纖維素、雜草、水稻、牛糞、向日葵等)進行水熱處理得到水熱碳質碳(HTCC),該光催化劑能夠用于在純水中高效合成H2O2。
港中大/中大ACS Catal.:變廢為寶!用生物質廢物制備的光催化劑用于H2O2合成
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實驗結果表明,以纖維素為原料制備的HTCC具有更高的活性。在可見光照射下,HTCC(纖維素)在純水中的H2O2生成速率高達1.16 mmol gcat-1 h-1;其在420 nm光照下的量子產率(AQE)為18.2%,創(chuàng)造了新的記錄。
另外,HTCC在第五個循環(huán)中,H2O2生成速率沒有明顯下降(<8%),表明HTCC穩(wěn)定且可重復使用。
港中大/中大ACS Catal.:變廢為寶!用生物質廢物制備的光催化劑用于H2O2合成
機理實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明,HTCC上的H2O2生產主要通過以超氧陰離子為中間體的兩步氧還原反應進行,并且HTCC以五環(huán)為活性位點吸附和激活O2。HTCC上O2吸附的能量為-0.69 eV,吸附的O2具有大大加長的O=O鍵(1.209 ?到1.291 ?),這有利于 HTCC到O2的電子轉移,表明HTCC是O2活化和H2O2生產的優(yōu)良催化劑。
這項工作提供了對HTCC光催化劑上氧活化的見解,并突出了其在純水中合成H2O2的具有前景的應用。
Fabrication of a Photocatalyst with Biomass Waste for H2O2 Synthesis. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03690

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