碳材料被認為是電催化1, 2-二氯乙烷(DCE)脫氯反應(yīng)(DCEDR)的潛在催化劑,該反應(yīng)是控制DCE污染和生產(chǎn)高價值乙烯的經(jīng)濟和環(huán)境友好策略。然而,目前電化學(xué)DCEDR使用得碳基催化劑中本征缺陷(五邊形、七邊形、八角形、扶手椅形邊緣和鋸齒形邊緣)的精確性質(zhì)尚未報道。基于此,大連理工大學(xué)李新勇教授(通訊作者)等人報道了他們通過理論計算發(fā)現(xiàn),五邊形位點顯示的最低勢壘為0.12 eV,表明五邊形缺陷的電化學(xué)反應(yīng)活性和乙烯選擇性比其他缺陷高出很多。首次,作者通過理論計算以從根本上理解本征缺陷在DCEDR電催化性能中的作用。計算的能量分布和電荷密度差映射表明,不同的本征缺陷對電化學(xué)性能有很大的影響。其中,五邊形缺陷對DCEDR合成乙烯的勢壘最低,為0.12eV。為了在實驗上進一步證明本征缺陷對電化學(xué)DCEDR的影響,作者通過腐蝕和脫氮方法從富勒烯骨架(C60)和石墨烯(G)制備了缺陷碳材料,如五邊形-七邊形-富碳(PHC)、邊緣-富碳(EC)、五邊形-八邊形富碳(POC)和五邊形-富碳(PC),分別地隨后的DCEDR測量表明,固有的五邊形缺陷可以顯著改善電催化性能,與理論計算的預(yù)測結(jié)果一致。因此,缺陷碳材料中固有的五邊形缺陷是電化學(xué)DCEDR合成乙烯的主要活性位點。該工作不僅澄清了電化學(xué)DCEDR用碳材料中固有缺陷的性質(zhì),而且為合理制備先進的碳電催化劑提供了設(shè)計原則。Nature of Intrinsic Defects in Carbon Materials for Electrochemical Dechlorination of 1, 2-Dichloroethane to Ethylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03701.https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03701.