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過(guò)程所Chem. Eng. J.: 通過(guò)調(diào)節(jié)CN/C=O改善分子氧和電子的轉(zhuǎn)移以實(shí)現(xiàn)高效的2e-ORR

過(guò)程所Chem. Eng. J.: 通過(guò)調(diào)節(jié)CN/C=O改善分子氧和電子的轉(zhuǎn)移以實(shí)現(xiàn)高效的2e-ORR
通過(guò)2eORR生產(chǎn)H2O2具有能夠就地生產(chǎn)、經(jīng)濟(jì)投入和溫和的操作條件等優(yōu)點(diǎn),其被認(rèn)為是生產(chǎn)H2O2的替代方法。同時(shí),2eORR是燃料電池關(guān)鍵反應(yīng)4ORR的基本途徑。然而,非常需要出色的催化劑來(lái)克服AOP和燃料電池的ORR緩慢的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。
基于此,中科院過(guò)程工程研究所公旭中、王志張彤等通過(guò)低成本的生物質(zhì)焦油合成了一種具有稀疏吡啶-N活性位點(diǎn)、中等表面O官能團(tuán)和高有序度結(jié)構(gòu)的材料(BT-ON)。
過(guò)程所Chem. Eng. J.: 通過(guò)調(diào)節(jié)CN/C=O改善分子氧和電子的轉(zhuǎn)移以實(shí)現(xiàn)高效的2e-ORR
過(guò)程所Chem. Eng. J.: 通過(guò)調(diào)節(jié)CN/C=O改善分子氧和電子的轉(zhuǎn)移以實(shí)現(xiàn)高效的2e-ORR
研究人員通過(guò)熱解、氧化和摻雜等方法,將具有成本效益的生物質(zhì)焦油合成了具有中等IAD(吡啶-N和C = O)、良好的導(dǎo)電性和豐富的介孔的碳材料。
首先,通過(guò)C=O摻雜位點(diǎn)和吡咯-N的構(gòu)建,形成稀疏的吡啶-N活性位點(diǎn)。吡啶-N增強(qiáng)了界面上電子的得失,而離散的活性位點(diǎn)避免了進(jìn)一步還原形成H2O。
其次,高有序碳基質(zhì)(IG/ID= 1.19)和金屬納米團(tuán)簇包裹在碳中作為導(dǎo)電體,確保電子的快速傳輸。最后,豐富的多孔(表面積= 469.32 m2 g-1)和C = O基團(tuán)改善了分子的轉(zhuǎn)移。
過(guò)程所Chem. Eng. J.: 通過(guò)調(diào)節(jié)CN/C=O改善分子氧和電子的轉(zhuǎn)移以實(shí)現(xiàn)高效的2e-ORR
綜合上述優(yōu)點(diǎn),在有機(jī)污染物降解實(shí)驗(yàn)中,所制備的催化劑在100分鐘內(nèi)去除了90%以上的COD,保留了99.97%的電流。更重要的是,研究人員先指出陽(yáng)極OER也可以產(chǎn)生大量的H2O·以去除有機(jī)污染物。
結(jié)果表明,陽(yáng)極的降解效果(46%)甚至超過(guò)陰極(44%),這意味著現(xiàn)有的陰極降解評(píng)估是不準(zhǔn)確的。該工作通過(guò)多重調(diào)控制備了經(jīng)濟(jì)的生物質(zhì)焦油基催化劑,并指出了現(xiàn)有陰極氧化降解方法的不足,希望能推動(dòng)該方法未來(lái)進(jìn)一步改進(jìn)。
Transfer of Molecular Oxygen and Electrons Improved by The Regulation of C-N/C=O for Highly Efficient 2eORR. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133591

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