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1. Nat. Commun.: N-雜環(huán)卡賓金屬配合物中富電子金屬位點(diǎn)用于高效電催化乙炔半氫化

8篇催化頂刊：Nat. Commun.、ACS Energy Lett.、Small、Nano Lett.、ACS Catal.

電催化乙炔半加氫由于其環(huán)境友好性和經(jīng)濟(jì)效率而成為熱催化乙炔加氫的有前景的替代方法，但由于來(lái)自包括析氫、過(guò)度加氫和碳-碳偶聯(lián)反應(yīng)等副反應(yīng)的強(qiáng)烈競(jìng)爭(zhēng)，其性能遠(yuǎn)低于熱催化反應(yīng)?；诖耍?strong>西北工業(yè)大學(xué)張健、西湖大學(xué)王濤等報(bào)道了一種N-雜環(huán)卡賓(NHC)-金屬配合物，由于強(qiáng)烈的σ供體N-雜環(huán)卡賓配體具有富電子金屬中心，該催化劑可選擇性電催化乙炔半氫化。

在一系列NHC-金屬配合物(Cu、Ag、Au和Pd)中，NHC-Cu顯示出乙烯在純乙炔流下的法拉第效率(FE_乙烯)≥98%。即使在100小時(shí)穩(wěn)定性測(cè)試期間，在含有1%乙炔的粗乙烯原料中也顯示出>99%的乙烯特異性選擇性。此外，在粗乙烯流中，NHC-Cu的SV為9.6×10 5 ?mL g^-1_cat h^-1和2.1×10^-2 s^-1的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)并連續(xù)輸出僅含有約30 ppm乙炔的乙烯產(chǎn)物，因此性能優(yōu)于最先進(jìn)的熱催化劑。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，N-雜環(huán)卡賓-Cu中的Cu位點(diǎn)促進(jìn)了親電乙炔的吸收和親核乙烯的解吸，最終抑制電催化乙炔半氫化過(guò)程中的副反應(yīng)，表現(xiàn)出優(yōu)異的半氫化性能。這項(xiàng)工作不僅為N-雜環(huán)卡賓-金屬配合物在電催化領(lǐng)域打開(kāi)了一扇新窗口，而且還為選擇性加氫催化劑的設(shè)計(jì)提供了見(jiàn)解。

Efficient Electrocatalytic Acetylene Semihydrogenation by Electron-Rich Metal Sites in N-Heterocyclic Carbene Metal Complexes. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26853-0

2. ACS Energy Lett.: 追蹤溯源，揭示Fe摻入對(duì)重構(gòu)水氧化電催化劑內(nèi)在性能的影響

由于對(duì)析氧反應(yīng)（OER）性能的顯著影響，伴隨催化組分表面氧化和溶解的預(yù)催化劑的表面動(dòng)力學(xué)需要極大的研究關(guān)注。因此，在高電流密度下結(jié)構(gòu)完整性的變化通常會(huì)導(dǎo)致不一致的 OER 性能?；诖耍?strong>成均館大學(xué)Pil J. Yoo、首爾國(guó)立大學(xué)Won Bo Lee等提出了復(fù)雜的預(yù)催化劑設(shè)計(jì)，然后在水氧化條件下和Fe存在下進(jìn)行重構(gòu)處理，這顯著提高了OER活性和長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

在重構(gòu)Ni(OH)₂/Co₉S₈后，F(xiàn)e摻雜NiOOH/CoOOH的超薄異質(zhì)界面結(jié)構(gòu)在核心Co₉S₈周?chē)纬?。催化劑前體，最終呈現(xiàn)出異常高的OER性能，F(xiàn)e的摻入促進(jìn)并維持了重構(gòu)電催化劑的OER性能(400 mA cm^-2，345 mV)。重構(gòu)的電催化劑(具有高價(jià)金屬位點(diǎn))的顯著改變的固有特性解釋了OER活性的增強(qiáng)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，與未摻雜Fe的電催化劑(NiOOH、CoOOH和NiOOH/CoOOH)相比，F(xiàn)e摻雜的異質(zhì)界面電催化劑(Fe摻雜的NiOOH/CoOOH)顯著降低了OER過(guò)電位，F(xiàn)e位點(diǎn)促進(jìn)了相鄰的Co/Ni位點(diǎn)的強(qiáng)OOH*結(jié)合，從而降低了過(guò)電位。因此，本研究強(qiáng)調(diào)了理解預(yù)催化劑表面動(dòng)力學(xué)的重要性，并強(qiáng)調(diào)了表面重建過(guò)程以定制穩(wěn)定的異質(zhì)界面結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)持久的水電解性能。

Unveiling the Impact of Fe Incorporation on Intrinsic Performance of Reconstructed Water Oxidation Electrocatalyst. ACS Energy Letters, 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01983

3. Small: 超快室溫合成！自支撐NiFe-LDH用于大電流密度析氧

水分解是一種有前途的可持續(xù)生產(chǎn)高純度氫氣的技術(shù)，但動(dòng)力學(xué)緩慢的析氧反應(yīng)(OER)嚴(yán)重阻礙了其商業(yè)應(yīng)用。近日，南京大學(xué)侯文華、南京師范大學(xué)徐林等報(bào)道了一種在常溫常壓下在泡沫鎳上直接生長(zhǎng)NiFe層狀雙氫氧化物(NiFe-LDH)納米片的省時(shí)和節(jié)能方法，以實(shí)現(xiàn)高效電催化OER。

NiFe-LDH納米片垂直生長(zhǎng)于泡沫鎳中并相互交叉，形成高度多孔的陣列，導(dǎo)致大量暴露的活性位點(diǎn)，降低電荷/物質(zhì)傳輸?shù)淖枇Σ⒃鰪?qiáng)機(jī)械穩(wěn)定性。作為自支撐電催化劑，優(yōu)化后的樣品(NF@NiFe-LDH-1.5-4)在1.0 M KOH溶液中，電流密度為100 mA cm^-2時(shí)OER過(guò)電位為190 mV，顯示出優(yōu)異的大電流密度催化活性，Tafel斜率為38.1 mV dec^-1。

NF@NiFe-LDH-1.5-4優(yōu)異的OER性能和長(zhǎng)期穩(wěn)定性主要?dú)w功于高活性成分、精細(xì)結(jié)構(gòu)和強(qiáng)大的附著力。具體而言，1. NiFe-LDH中Ni位點(diǎn)對(duì)中間體具有適當(dāng)?shù)慕Y(jié)合能，而Fe³⁺進(jìn)一步提高了其催化性能；2. NiFe-LDH納米片陣列形成的豐富而規(guī)則的孔不僅可以顯著增加可用的活性位點(diǎn)和大的表面積，而且可以顯著降低離子擴(kuò)散距離和離子傳輸阻力；3.NiFe-LDH納米片和泡沫鎳之間的強(qiáng)相互作用使NF@NiFe-LDH-1.5-4具有增強(qiáng)的導(dǎo)電性和機(jī)械穩(wěn)定性。

Ultrafast Room-Temperature Synthesis of Self-Supported NiFe-Layered Double Hydroxide as Large-Current-Density Oxygen Evolution Electrocatalyst. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104354

4. Nano Lett.: 鉍空位誘導(dǎo)的BiOCl用于直接高效光還原空氣中的CO₂

通過(guò)人工光合作用光催化CO₂轉(zhuǎn)化為碳質(zhì)燃料有利于減緩全球變暖和可再生資源的產(chǎn)生。然而，用于高效人工光合作用的特殊CO₂捕獲裝置總是需要高成本。為了直接從自然空氣中實(shí)現(xiàn)高效的光催化CO₂還原(PCR)，南京大學(xué)周勇、Liuqing Yang等報(bào)道了一種由納米片組裝而成玫瑰狀的BiOCl，其富含Bi空位(V_Bi)(VBOC)，活性{001}面幾乎完全暴露。

V_Bi為玫瑰狀BiOCl提供了大量的吸附和催化位點(diǎn)，從而提升了CO₂吸附和還原能力。VBOC在空氣中表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化CO₂還原(PCR)性能，在300 W Xe燈照射下5小時(shí)內(nèi)CO的生產(chǎn)速率達(dá)21.99 μmol g^-1 h^-1。VBOC的PCR值分別是合成BOC(9.64 μmol g^-1 h^-1)和商業(yè)BOC (1.92 μmol g^-1 h^-1)的2.28倍和11.45倍。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Bi陽(yáng)離子晶格缺陷的合理產(chǎn)生和調(diào)控可以顯著增強(qiáng)質(zhì)子對(duì)空位的吸引力，從而產(chǎn)生更多的活性表面并調(diào)整BiOCl的電子結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)有效的載流子分離，從而在空氣中產(chǎn)生優(yōu)異的CO₂的吸附和PCR性能。該工作提出了一種利用空氣設(shè)計(jì)和構(gòu)建PCR光催化劑的陽(yáng)離子空位引入策略，無(wú)需任何額外的氣體壓縮設(shè)備，從而減少碳排放。

Bismuth Vacancy-Induced Efficient CO₂ Photoreduction in BiOCl Directly from Natural Air: A Progressive Step toward Nature Photosynthesis. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03249

5. ACS Catal.: 富氧空位Co₃O₄和結(jié)晶-非晶NiFe-LDH組成異質(zhì)界面用于析氧反應(yīng)

電解水以其無(wú)污染、來(lái)源豐富、可再生能源等特點(diǎn)有望實(shí)現(xiàn)可持續(xù)制氫。然而，由于四電子耦合質(zhì)子轉(zhuǎn)移步驟的高能壘引起的動(dòng)力學(xué)緩慢，通過(guò)水電解制氫的能量效率受到陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)的嚴(yán)重阻礙。因此，設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高性能OER電催化劑以加速電子轉(zhuǎn)移并減少甚至打破動(dòng)力學(xué)瓶頸迫在眉睫?；诖?，北京科技大學(xué)王戈、黃秀兵等合成了一種以一維Co₃O₄納米線為核、二維NiFe-LDH納米片為殼的泡沫鎳(NF)負(fù)載電催化劑(NiFe-60/Co₃O₄@NF)。

F取代可以提高Co(OH)F@NF的化學(xué)和熱穩(wěn)定性并增加規(guī)則分布的氧空位濃度，從而優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)并激活Co₃O₄@NF的晶格氧，它縮小了OER的動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘。在隨后的電化學(xué)沉積過(guò)程中，由于反應(yīng)條件溫和，反應(yīng)時(shí)間極短，形成了具有結(jié)晶/非晶混合結(jié)構(gòu)的NiFe-LDH。非晶區(qū)富含豐富的具有高活性的配位不飽和金屬位點(diǎn)，而結(jié)晶區(qū)則保持穩(wěn)定。因此，構(gòu)建了主要由NiFe-LDH中的Ni物種組成的異質(zhì)界面。由于在異質(zhì)界面的幫助下產(chǎn)生的電荷轉(zhuǎn)移通道，Co₃O₄@NF中的Co物種和NiFe-LDH的非晶區(qū)Fe物種之間產(chǎn)生強(qiáng)大的相互作用。

上述增強(qiáng)了代表熱力學(xué)性質(zhì)的催化活性，并加快了代表動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的電荷轉(zhuǎn)移速率。因此，NiFe-60/Co₃O₄@NF在100 mA cm^-2和500 mA cm^-2的電流密度下，過(guò)電位分別為221 mV和257 mV，Tafel斜率為34.6 mV dec^-1。此外，該催化劑在290 mV的恒定過(guò)電位下也表現(xiàn)出良好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，24小時(shí)內(nèi)電流密度損失僅為4.4%。上述結(jié)論可能為設(shè)計(jì)對(duì)OER和其他催化反應(yīng)具有高性能的電催化劑提供獨(dú)特的策略。

Constructing a Hetero-interface Composed of Oxygen Vacancy-Enriched Co₃O₄ and Crystalline-Amorphous NiFe-LDH for Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03960

6. Appl. Catal. B.: 首次報(bào)道！ETM Re摻雜PtNiGa NWs用于高效穩(wěn)定電催化ORR

設(shè)計(jì)并開(kāi)發(fā)一種活性且耐用的氧還原反應(yīng)(ORR)催化劑對(duì)于燃料電池的商業(yè)化至關(guān)重要，但實(shí)現(xiàn)該目標(biāo)仍然具有巨大的挑戰(zhàn)性。近日，湖南大學(xué)黃宏文、西安交通大學(xué)王斌和劉茂昌等首次報(bào)道了前過(guò)渡金屬(ETM)Re在超薄PtNiGa納米線(Re-PtNiGa NWs)中的微量摻雜，以構(gòu)建一種集優(yōu)異活性、長(zhǎng)期耐久性和高利用效率于一體的新型催化劑。

Re-PtNiGa NWs具有優(yōu)異的ORR活性，與商業(yè)Pt/C催化劑相比，Re-PtNiGa四金屬納米線的質(zhì)量活性(3.49 A mg^-1_Pt)和比活性(3.17 mA cm^-2，0.9 V_RHE)分別提高了19.6倍和11.3倍。此外，Re-PtNiGa四金屬納米線在經(jīng)過(guò) 20000次加速耐久性試驗(yàn)(ADT)循環(huán)后，質(zhì)量活性降低了10.6%。由Re-PtNiGa NW作為陰極組裝的H₂-O₂ PEMFC具有出色的長(zhǎng)期耐用性，在100小時(shí)內(nèi)輸出電流密度的衰減(4.9%)可以忽略不計(jì)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，由于Re-PtNiGa NW的最佳電子結(jié)構(gòu)和獨(dú)特結(jié)構(gòu)之間的有利協(xié)同作用(Re摻雜劑可以將電子提供給Pt原子，這優(yōu)化了Pt位點(diǎn)的電子能帶結(jié)構(gòu))，導(dǎo)致含氧物種的結(jié)合強(qiáng)度減弱，從而提高ORR活性。目前的工作不僅提供了一種優(yōu)異的ORR催化劑來(lái)促進(jìn)燃料電池的商業(yè)化，而且還證明了ETM摻雜策略是優(yōu)化多相催化劑的有效方法。

Trace Doping of Early Transition Metal Enabled Efficient and Durable Oxygen Reduction Catalysis on Pt-based Ultrathin Nanowires. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120918

7. Chem. Eng. J.: 界面匹配促進(jìn)分層海綿狀NiFe-PBA/Ni₃C(B)的析氧反應(yīng)

電化學(xué)水分解產(chǎn)氫一直是人們關(guān)注的焦點(diǎn)。然而，緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，特別是析氧反應(yīng)(OER)的多步質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移為實(shí)現(xiàn)高效分解水帶來(lái)了瓶頸。具有優(yōu)異電荷轉(zhuǎn)移和眾多活性位點(diǎn)暴露的合理界面結(jié)構(gòu)在多相催化中起著至關(guān)重要的作用。近日，中國(guó)石油大學(xué)(華東)魯效慶、王兆杰等通過(guò)硼酸鹽輔助策略制備了一種具有活性NiFe普魯士藍(lán)類(lèi)似物和碳化鎳界面(NiFe-PBA/Ni₃C(B))的分級(jí)海綿狀電催化劑。

受益于硼酸鹽配體在熱解和碳化過(guò)程中的原位解吸，產(chǎn)生了獨(dú)特的分層結(jié)構(gòu)。由金屬有機(jī)骨架(NiFe 普魯士藍(lán)類(lèi)似物)與金屬過(guò)渡碳化物相(碳化鎳)組成的最優(yōu)電催化劑在1.0 M KOH溶液中，10 mA cm^-2電流密度下的OER過(guò)電位僅為196 mV，Tafel斜率為30.1 mV dec^-1，強(qiáng)大的水氧化性能可歸因于豐富的吸附位點(diǎn)和有效的界面相互作用。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，該催化劑結(jié)合了Ni₂Fe(CN)₆和Ni₃C的幾何和電子效應(yīng)；OER的有利吉布斯自由能可歸因于Ni₃C中的Ni 3d和NiFe-PBA中的Fe 3d之間的雜化以及電荷在界面處積累。這項(xiàng)工作不僅確定了硼酸鹽在調(diào)節(jié)催化劑形態(tài)方面的關(guān)鍵作用，而且為構(gòu)建和定制AWE中先進(jìn)電催化劑的良好匹配界面提供了一種新方法。

Boosting Oxygen Evolution Reaction of Hierarchical Spongy NiFe-PBA/Ni₃C(B) Electrocatalyst: Interfacial Engineering with Matchable Structure. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133524

8. Chem. Eng. J.: 原位磷化和表面重構(gòu)共同助力Ni-CoP/Co₂P@NC高效電催化水分解

清潔電能與化學(xué)能綜合利用有望實(shí)現(xiàn)小型化和便攜化，而電化學(xué)水分解在發(fā)電等應(yīng)用方面具有多種優(yōu)勢(shì)。然而，過(guò)高的能壘和緩慢的動(dòng)力學(xué)阻礙了水分解的能量轉(zhuǎn)換效率?；诖耍?strong>哈爾濱工業(yè)大學(xué)楊敏、張國(guó)旭等通過(guò)原位磷化和快速表面重建策略設(shè)計(jì)了具有2D/3D結(jié)構(gòu)的新型Co-Ni雙金屬磷化物(2D/3D Ni-CoP/Co₂P@NC)，用作整體水分解的有效電催化劑。

HRTEM和XPS證實(shí)了催化劑上發(fā)生原位的磷從基板擴(kuò)散。并且在電化學(xué)處理過(guò)程中，有羥基氧化鈷的生成，實(shí)現(xiàn)了表面自重建。Ni-CoP/Co₂P@NC和Hy-Ni-CoP/Co₂P@NC在10 mA cm^-2的電流密度下的HER過(guò)電位和OER過(guò)電位分別為117 mV和272 mV。此外，對(duì)于具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性的整體水分解，僅需1.59 V的低工作電池電壓即可實(shí)現(xiàn)10 mA cm^-2的電流密度。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，缺陷NC和Ni-COP /Co₂P之間的強(qiáng)電子相互作用，以及表面構(gòu)建和CoOOH形成后，有缺陷的NC和CoOOH都有利于中間體的吸附和解吸，從而顯著提高OER催化性能。該策略也有望用于制造用于光催化劑、電池和超級(jí)電容器應(yīng)用的其他功能材料。

In-situ Release of Phosphorus Combined with Rapid Surface Reconstruction for Co-Ni Bimetallic Phosphides Boosting Efficient Overall Water Splitting. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133523

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8篇催化頂刊：Nat. Commun.、ACS Energy Lett.、Small、Nano Lett.、ACS Catal.

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