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同濟(jì)王穎Chem. Eng. J.: 混合氧化態(tài)Cu2O納米線選擇性電催化還原硝酸鹽為N2

選擇性電催化硝酸鹽還原反應(yīng)(NO₃RR)生成N₂是一種很有前途的硝酸鹽處理技術(shù)。然而，缺乏高效電極仍然是實(shí)現(xiàn)目標(biāo)的主要障礙。對(duì)于非貴金屬電極，氧原子在銅上的強(qiáng)吸附導(dǎo)致選擇性低，在長(zhǎng)期運(yùn)行過程中會(huì)導(dǎo)致亞硝酸鹽的積累。

基于此，同濟(jì)大學(xué)王穎團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種基于表面化學(xué)工程的具有混合氧化態(tài)的穩(wěn)定的Cu₂O納米線(CuO/Cu₂O NWs)，用于高選擇性NO₃RR。

所制備的CuO包覆的Cu₂O納米線(CuO/Cu₂O NWs)，其中Cu具有可變的氧化態(tài)(I/II至0/I)并且能夠同時(shí)吸附氫/氧?；钚晕稽c(diǎn)生長(zhǎng)在Cu/Cu₂O NW的一維(1D)電子通道結(jié)構(gòu)上，并提供了異常高的NO₃^–去除率和N₂選擇性。原位紅外光譜電化學(xué)分析證實(shí)了氫和氧原子可以同時(shí)吸附在Cu/Cu₂O NW上。

Cu/Cu₂O NW上H₂的分裂和H*吸附能夠產(chǎn)生足夠的H*并限制H₂氣泡的負(fù)面影響。微分電化學(xué)質(zhì)譜(DEMS)證實(shí)了在Cu/Cu₂O NW上生成N₂的選擇性超過99.8%。

計(jì)算研究表明，活性Cu/Cu₂O NW降低了與硝酸鹽活化和N-N耦合相關(guān)的自由能變化。本文提出了基于硝酸鹽還原產(chǎn)生二氮的能量有利途徑，并闡明了這種選擇性二氮形成的起源。

Selective Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Dinitrogen by Cu₂O Nanowires with Mixed Oxidation-State. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133495

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