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Appl. Catal. B.:負載型Ni5Ga3催化劑上的合金負載協(xié)同效應助力CO2RR

Appl. Catal. B.:負載型Ni5Ga3催化劑上的合金負載協(xié)同效應助力CO2RR
負載型Ni-Ga合金是一種通過在溫和條件下將CO2轉(zhuǎn)化為甲醇來減少CO2排放的潛在催化劑。然而,合金負載效應的優(yōu)化是否能夠提升其性能,目前尚未進行探究。
圣保羅大學圣卡洛斯化學研究所Elisabete M. Assaf團隊結(jié)合結(jié)構(gòu)、化學和光譜表征以及密度泛函理論(DFT)計算,研究了合金-載體協(xié)同作用對負載在SiO2、CeO2和ZrO2上的Ni5Ga3催化CO2為甲醇性能的影響。
Appl. Catal. B.:負載型Ni5Ga3催化劑上的合金負載協(xié)同效應助力CO2RR
Appl. Catal. B.:負載型Ni5Ga3催化劑上的合金負載協(xié)同效應助力CO2RR
在三種負載合金中,NGZr對甲醇顯示出優(yōu)異的催化活性。這是由于NGZr催化劑暴露的金屬位點的適度的CO2吸附強度和高密度,有助于中間穩(wěn)定和加氫還原。原位DRIFTS分析證明,NGCe合金-載體界面中間體的強吸附毒化了潛在的活性位點,避免了進一步加氫為甲醇;
同時在NGSi界面中吸附CO2的親和力差,限制了甲醇的產(chǎn)生。NGZr在氫氣存在下表現(xiàn)出界面羧酸鹽、甲酸鹽和甲氧基中間體高消耗,表明這些物種的高加氫活性,并表明甲醇生產(chǎn)率遵循兩條平行途徑(rWGS和甲酸鹽)通過不同表面(合金和合金-載體界面)的路線。
Appl. Catal. B.:負載型Ni5Ga3催化劑上的合金負載協(xié)同效應助力CO2RR
實驗和理論計算揭示了Ni5Ga3、(ZrO2)16和Ni5Ga3/(ZrO2)16表面反應物和中間體的吸附能、相互作用能和鍵長,并提出了Ni5Ga3/ZrO2上催化CO2還原的反應機制。
該研究強調(diào)了合金-載體協(xié)同作用對于負載型Ni5Ga3系統(tǒng)優(yōu)化對CO2生產(chǎn)甲醇的重要性。此外,這些發(fā)現(xiàn)有助于進一步了解該反應中負載型Ni-Ga合金的關鍵機械特性。
Insights into the Alloy-support Synergistic Effects for the CO2 Hydrogenation towards Methanol on Oxide-supported Ni5Ga3 Catalysts: An Experimental and DFT Study. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120842

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