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成均館大學(xué)AEM：高壓運(yùn)行的低鎳層狀正極材料有望替代高鎳正極

過(guò)去幾年，用于高能鋰離子電池（LIBs）的高鎳層狀正極材料受到了相當(dāng)大的關(guān)注。然而，這些材料本質(zhì)上具有較低的熱穩(wěn)定性。作為替代，低鎳材料的高壓工作可能是為設(shè)計(jì)先進(jìn)LIBs提供各種選擇的有吸引力的方式之一。

韓國(guó)成均館大學(xué)Won-Sub Yoon等通過(guò)設(shè)置相同的初始放電容量來(lái)研究LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂(NCM523)和LiNi_0.80Co_0.15Al_0.05O₂(NCA)的結(jié)構(gòu)、電化學(xué)和熱性能。

圖1 NCM523和NCA在電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化

研究發(fā)現(xiàn)，在高壓區(qū)的充電過(guò)程中，NCM523正極中H2-H3相共存，而在NCA正極中，發(fā)生更快速的H2-H3相變，在充電結(jié)束時(shí)只剩下H3相。因此，與 NCM523相比，NCA正極在高壓區(qū)的突然各向異性晶格變化導(dǎo)致顆粒粉化和長(zhǎng)期循環(huán)時(shí)微裂紋的嚴(yán)重形成。

掃描透射X射線顯微鏡(STXM)結(jié)果證實(shí)NCM523和NCA的顆粒都含有多種氧化態(tài)的Ni離子，但NCA正極中的Ni離子在長(zhǎng)期循環(huán)后由更不均勻的化學(xué)氧化態(tài)分布組成。特別是，Ni離子的還原活躍地發(fā)生在微裂紋和邊界附近以及顆粒間空間。

此外，TEM分析表明，當(dāng)從表面進(jìn)入體區(qū)時(shí)，NCA正極中“層狀→尖晶石→巖鹽”的結(jié)構(gòu)退化過(guò)程比在NCM523正極中更嚴(yán)重。

圖2 NCM523 (2.7-4.56V)和NCA(2.7-4.2 V)正極的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性

因此，研究結(jié)果表明，重復(fù)循環(huán)引起的突然的各向異性晶格變化有助于微裂紋的傳播，并且在裂紋、晶界和顆粒間空間附近會(huì)產(chǎn)生類NiO巖鹽相。這會(huì)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)和機(jī)械完整性以及電化學(xué)性能惡化，尤其是在長(zhǎng)期循環(huán)期間。

此外，在加熱過(guò)程中，NCA從層狀到巖鹽結(jié)構(gòu)的相變比NCM523更快，表明充電至4.56 V的NCM523的熱穩(wěn)定性優(yōu)于充電至4.2 V的NCA。因此，低鎳層狀正極材料是低熱穩(wěn)定性富鎳層狀正極材料的可行替代品，利用前者優(yōu)異的結(jié)構(gòu)、化學(xué)和熱穩(wěn)定性，通過(guò)在高電壓下運(yùn)行它們可能是一種合理的擴(kuò)展策略來(lái)設(shè)計(jì)先進(jìn)LIBs。

圖3 NCM523和NCA的熱穩(wěn)定性

Strategic Approach to Diversify Design Options for Li-Ion Batteries by Utilizing Low-Ni Layered Cathode Materials. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103052

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