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成果簡介

在2021年12月15日，新加坡南洋理工大學(xué)樓雄文教授和北京化工大學(xué)于樂教授（共同通訊作者）等人在Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表最新論文，該文題為“Formation of Super-assembled TiO_x/Zn/N-doped Carbon Inverse Opal Towards Dendrite-Free Zn Anodes”。值得注意的是，這也是樓老師在Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表的第73篇研究工作！

前面的工作介紹詳見：超燃！樓雄文教授，剛剛發(fā)表第72篇Angew！

在本文中，作者通過膠體晶體模板和隨后的逐步拓?fù)浠瘜W(xué)反應(yīng)，報道了一種高度有序的TiO_x/Zn/N-摻雜的碳反蛋白石（表示為TZNC IO）主體來調(diào)節(jié)鋅（Zn）沉積，以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定Zn金屬負(fù)極（ZMAs）的空間限制方法。分布良好的非晶態(tài)TiO_x和Zn/N-摻雜碳可以作為親Zn成核位點(diǎn)來降低成核過電位，以防止寄生反應(yīng)（產(chǎn)生氫氣）。更重要的是，高度有序的IO主體使局部電流密度和電場均勻化，可以穩(wěn)定Zn沉積。

此外，三維（3D）開放網(wǎng)絡(luò)可以調(diào)節(jié)Zn離子通量，從而在大電流密度下實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)性能。連通孔內(nèi)足夠的空隙空間可以有效調(diào)節(jié)Zn離子通量并減輕體積膨脹。由于大量的親Zn位點(diǎn)和開放式結(jié)構(gòu)，TZNC主體能夠?qū)崿F(xiàn)表面致密的無枝晶的Zn沉積。正如預(yù)期的那樣，TZNC IO主體在1 mA cm^-2的電流密度下保證穩(wěn)定的Zn沉積/剝離，并具有超過450 h的長期穩(wěn)定性。作為概念證明，作者展示了TZNC@Zn||V₂O₅全電池在5.0 A g^-1下顯示出超過2000次循環(huán)的長壽命。

背景介紹

近年來，全球能源危機(jī)和環(huán)境惡化推動了安全可靠的儲能系統(tǒng)（EESs）的發(fā)展。其中，水系可再充電鋅離子電池（ZIBs）因其本質(zhì)安全、環(huán)境友好和低成本而被認(rèn)為是最具競爭力的器件之一。金屬Zn因其高理論比容量（820 mAh g^-1）、低還原電位、高豐度和低毒性而被認(rèn)為是ZIBs最理想的陽極選擇。然而，Zn金屬負(fù)極（ZMAs）的實(shí)際應(yīng)用仍然面臨著枝晶生長、表面鈍化和寄生反應(yīng)等挑戰(zhàn)，因此使用ZMAs的Zn金屬電池（ZMBs）存在循環(huán)壽命較差和庫侖效率（CE）較低的問題。此外，ZMAs在重復(fù)的無主體Zn沉積/剝離過程中理論上會發(fā)生無限的體積變化，產(chǎn)生不致密和多孔的電沉積，最終導(dǎo)致活性物種脫離和容量快速衰減。

最近，研究人員提出了利用電解質(zhì)優(yōu)化、界面工程等策略來解決上述障礙，雖然親Zn設(shè)計(jì)為促進(jìn)Zn成核和自擴(kuò)散過程并防止HER的發(fā)生提供了熱力學(xué)驅(qū)動力，但是沒有有序空間結(jié)構(gòu)的3D主體的隨機(jī)組裝微/納米結(jié)構(gòu)通常會導(dǎo)致不均勻和不受控制的電場分布和不均勻的Zn離子通量。此外，惰性主體占據(jù)復(fù)合負(fù)極的重量和體積，降低了整個器件的能量密度。同時，由于高催化活性，納米尺度的主體可能會加速副反應(yīng)的反應(yīng)動力學(xué)。因此，需要進(jìn)一步探索成分控制以改善3D主體的親Zn性質(zhì)。

圖文速遞

第73篇！樓雄文教授最新Angew.

圖1. TZNC IO制備示意圖及結(jié)構(gòu)表征

圖2. Zn在TZNC主體上沉積示意圖及其表征

圖3. TZNC和Ti箔的性能比較

圖4. TZNC@Zn、Ti@Zn和裸Zn的電學(xué)性能比較

圖5. TZNC@Zn||V₂O₅和Zn||V₂O₅全電池的性能對比

總結(jié)展望

綜上所述，作者通過一種有效的多步驟策略，報道了一種超級組裝IO骨架作為無枝晶Zn宿主。TZNC IO主體的高度有序的3D開放網(wǎng)絡(luò)具有足夠的空隙空間，可以精確控制受限Zn沉積/剝離的電場分布。更重要的是，非晶態(tài)TiO_x和Zn/N-摻雜碳的整合可以作為Zn優(yōu)先成核和生長的親Zn位點(diǎn)。由于空間規(guī)則和優(yōu)化的成分，TZNC主體在低成核過電位下可以實(shí)現(xiàn)均勻的Zn沉積，使用壽命超過450 h。此外，由TZNC@Zn負(fù)極和商用V₂O₅正極構(gòu)建的水系ZMBs在2000次循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的可逆性和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

文獻(xiàn)信息

Formation of Super-assembled TiO_x/Zn/N-doped Carbon?Inverse Opal Towards Dendrite-Free Zn Anodes.?Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202115649.

https://doi.org/10.1002/anie.202115649.

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