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南理工楊勇/沈錦優(yōu)Small: 生物質(zhì)誘導的雙相碳裝飾: 波段和電子工程用于高效N2光固定

氨(NH₃)是維持生命和保證全球糧食供應的重要成分。它還在化學工業(yè)、精細有機合成和科學研究等領(lǐng)域占有重要地位。傳統(tǒng)的NH₃生產(chǎn)方法會消耗大量能量和產(chǎn)生CO₂，因此，利用光催化技術(shù)替代傳統(tǒng)的NH₃生產(chǎn)(Haber-Bosch工藝)對于能源和環(huán)境修復具有重要意義。

近日，南京理工大學楊勇、沈錦優(yōu)等提出了一種生物質(zhì)誘導的雙相碳摻雜策略，通過在氮化碳(CN)的制備中加入藕粉，制備出一種具有高效電荷分離和豐富的光催化N₂反應位點的光催化劑(DC-CN)。

首次通過蓮藕淀粉和雙氰胺的一鍋共熱解和聚合，對氮化碳(CN)進行了面內(nèi)共軛和異質(zhì)修飾的雙相生物碳改性。

藕粉能夠轉(zhuǎn)化為平面稠合碳環(huán)(C_環(huán))和物理堆積的碳顆粒(CP)，基于稠合C_環(huán)的摻入量優(yōu)化共面系統(tǒng)的能帶結(jié)構(gòu)和光捕獲能力，電子可以輕松地穿過3-s-三嗪環(huán)和 C_環(huán)之間的無槽界面，從而顯著限制電子-空穴復合。同時，CP還起到電子清除劑的作用，進一步加強了電荷分離。

因此，優(yōu)化的雙相碳摻雜CN(DC-CN0.1)表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化固N₂性能，NH₃析出率達到167.35 μmol g_cat.^-1 h^-1，分別是gC₃N₄、異質(zhì)碳裝飾的CP-CN和平面內(nèi)稠合C_環(huán)-CN的5倍、3.1倍和2.5倍。

光電化學測試、DRIFT光譜和密度泛函理論(DFT)計算表明，與庚嗪環(huán)相比，平面稠合的C_環(huán)和異質(zhì)碳納米粒子是優(yōu)選的反應位點，對N₂的活化和轉(zhuǎn)化顯示出更高的活性。

此外，在N₂吸附和加氫過程中，C_環(huán)-CN上的自由能明顯低于gC₃N₄，這對促進雙相-碳摻雜gC₃N₄體系的固氮反應有很大幫助。因此，雙反應中心與雙電荷轉(zhuǎn)移途徑協(xié)同作用極大地提高了DC-CN的光催化固N₂能力

Biomass-Induced Diphasic Carbon Decoration for Carbon Nitride: Band and Electronic Engineering Targeting Efficient N₂ Photofixation. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105217

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