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清華深研院楊誠(chéng)AEM：多功能陽(yáng)離子添加劑實(shí)現(xiàn)高可逆鋅金屬負(fù)極

水系鋅金屬電池因其低成本、高安全性和環(huán)境友好性等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注。然而，鋅金屬負(fù)極上的嚴(yán)重副反應(yīng)（即枝晶生長(zhǎng)和副產(chǎn)物形成）極大地限制了它們的進(jìn)一步發(fā)展。

清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院楊誠(chéng)等通過(guò)引入雙功能電解液添加劑（銨陽(yáng)離子基鹽）來(lái)解決關(guān)鍵問(wèn)題，以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期和高度可逆的鍍鋅/剝離。

圖1 ZnCl₂基電解液中雙功能TMA陽(yáng)離子的示意圖

這里選擇季銨（三乙基甲基銨，TMA）陽(yáng)離子作為稀釋ZnCl₂和ZnSO₄電解液中的電解液添加劑。具體而言，在沉積過(guò)程中，TMA陽(yáng)離子不僅可以吸附在鋅金屬表面上通過(guò)靜電排斥抑制局部鋅的積累，從而使鋅沉積均勻，而且可以通過(guò)參與接觸離子對(duì)(CIP)的構(gòu)成，利用強(qiáng)空間位阻效應(yīng)，將水分子從鋅離子的溶劑化結(jié)構(gòu)中排出，從而抑制水致副反應(yīng)。

圖2 Zn||Zn對(duì)稱(chēng)電池性能

基于TMA陽(yáng)離子的雙重功能，Zn||Zn對(duì)稱(chēng)電池在1 mA cm^-2的電流密度下穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)2145小時(shí)，過(guò)電位僅為20 mV，在5 mA cm^-2的電流密度下穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)500小時(shí)。Zn||Ti半電池穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)750次循環(huán)，庫(kù)倫效率（CE）保持在97.7%以上。

此外，Zn||MnO₂電池和Zn||AC電容器的電化學(xué)可逆性得到有效提高。上述結(jié)果證實(shí)，TMA陽(yáng)離子的引入成功地實(shí)現(xiàn)了在稀水系電解液中高度可逆的鋅金屬負(fù)極。這種陽(yáng)離子添加劑為先進(jìn)水系金屬電池的未來(lái)發(fā)展提供了一種有前途的方法。

圖3 Zn||MnO₂全電池在ZnSO₄基電解液中的電化學(xué)性能

A Versatile Cation Additive Enabled Highly Reversible Zinc Metal Anode. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102780

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