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合理設(shè)計和構(gòu)建穩(wěn)定的硅負極人工界面在保護硅顆粒免受其固有體積變化和最小化副反應方面表現(xiàn)出巨大的潛力，這兩個方面都是實現(xiàn)高能量密度硅基電池長期穩(wěn)定性的先決條件。

蘇州大學鄭洪河、同濟大學黃云輝等提出了一種在Si表面定制多功能、富含硼和氟化物的固體電解質(zhì)界面前驅(qū)體的新途徑。

蘇大鄭洪河/同濟黃云輝Nano Energy：20 C容量高達1501.4 mAh/g的硅負極！

圖1 Si@TTFPB的制備和表征

具體而言，4-三氟甲基苯基硼酸(TFPBA)層通過氫鍵和共價鍵接枝到Si表面，并在電池化成過程中的SEI形成中表現(xiàn)出各種功能。TFPBA的兩個B-OH基團通過連接Si表面的-OH基團和聚乙烯醇（PVA）粘結(jié)劑鏈使其成為良好的橋梁，因此可以保持電極的機械穩(wěn)定性。在真空下加熱后，Si表面上的大部分TFPBA分子轉(zhuǎn)化為TTFPB分子，因此改性后的Si標記為Si@TTFPB。

在初始循環(huán)中，TTFPB將優(yōu)先還原形成聚4-三氟甲基苯基硼酸(PTFPBA)保護層。這種聚合納米層不僅表現(xiàn)出理想的人工SEI，因為它在適應體積膨脹方面具有高穩(wěn)健性和彈性，而且還有效地提高了電極的電解液吸收率，為Li⁺轉(zhuǎn)移提供了加速動力學。

此外，在PTFPBA形成的穩(wěn)定框架下，LiPF₆分子可被缺電子的硼物種優(yōu)先吸附，進一步誘導了富含苯環(huán)和無機物質(zhì)的連續(xù)致密SEI。

圖2 Si@TTFPB負極電化學性能

結(jié)果，以PVA作為電極粘結(jié)劑，Si@TTFPB復合材料在500次循環(huán)后能夠提供 1778.7 mAh g^-1的高可逆容量，對應的容量保持率為81.1%，而參考Si負極幾乎沒有容量。

此外，在10 C和20 C的高倍率下，Si@TTFPB 3%負極仍分別提供 1869.4和1501.4 mAh g^-1的放電容量。相比之下，裸Si負極幾乎沒有保留容量。這項工作顯示了TFPBA納米層作為SEI前驅(qū)體在促進Si負極在下一代高能量密度LIBs商業(yè)應用方面的廣闊前景。

圖3 Si負極上SEI表征

Tailoring a multifunctional, boron and fluoride-enriched solid-electrolyte interphase precursor towards high-rate and stable-cycling silicon anodes. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106811

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