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將CO₂電化學(xué)還原為化學(xué)燃料和增值化學(xué)品是存儲可再生產(chǎn)生的電能和減輕人為CO₂產(chǎn)生的負(fù)面影響的可行途徑。基于此，亞琛工業(yè)大學(xué)Michael Eikerling團(tuán)隊研究了局部反應(yīng)環(huán)境如何決定在Ag電極上CO₂還原為CO的機(jī)理和動力學(xué)。

局部反應(yīng)環(huán)境是使用分層模型確定的，該模型考慮了多步反應(yīng)動力學(xué)、給定電極電位下的特定表面充電狀態(tài)和傳質(zhì)現(xiàn)象。該模型揭示了對反應(yīng)行為的重要機(jī)械見解。結(jié)果表明，隨著超電勢而增加的Tafel斜率受表面電荷關(guān)系和傳質(zhì)效應(yīng)的影響。

此外，發(fā)現(xiàn)高過電位下CO電流密度的降低不僅是由于傳質(zhì)、表面電荷效應(yīng)和pH值增加引起的CO₂濃度降低，而且是由HCOO_ad、COOH_ad和H_ad之間的橫向相互作用引起的。

此外，研究人員通過改變碳酸氫鹽濃度、電解質(zhì)陽離子的類型和CO₂壓力來調(diào)整局部反應(yīng)環(huán)境。結(jié)果表明，碳酸氫鹽既不是直接反應(yīng)因素，也不是CO₂的主要來源，但當(dāng)傳質(zhì)效應(yīng)顯著時，它可以通過維持局部pH值和抑制CO₂向HCO₃^–的均相反應(yīng)來增加局部CO₂濃度。

陽離子的空間效應(yīng)顯示出隨著陽離子溶劑化尺寸的增加而增加，導(dǎo)致活性按K⁺>Na⁺>Li⁺的順序排列。此外，活性對CO₂壓力的依賴性顯示隨過電位而變化。這些結(jié)果共同強(qiáng)調(diào)了局部反應(yīng)環(huán)境在理解電催化反應(yīng)中的重要性。

Electrochemical CO₂ Reduction at Silver from a Local Perspective. ACS Catalysis, 2021. DOI:10.1021/acscatal.1c04791

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ACS Catal.: 通過局部角度觀察Ag的電化學(xué)CO2還原行為

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