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浙工大Chem. Eng. J.：“幫忙傳電子，空位作橋梁”: S空位促進(jìn)光催化合成氨電子傳遞到N2

太陽能驅(qū)動的光催化N₂合成氨被認(rèn)為是有望取代Haber-Bosch工藝的新方法。然而，光生電子注入N₂分子的效率低限制了異質(zhì)結(jié)光催化劑光催化氨合成活性提高。

基于此，浙江工業(yè)大學(xué)夏盛杰團(tuán)隊通過溶劑熱法合成了Z型富硫空位BiVO₄/ZnIn₂S₄異質(zhì)結(jié)(BVO/S_v-ZIS)，并將其用于光催化氮還原反應(yīng)(pNRR)。

材料表征和密度泛函理論(DFT)計算表明，BVO和ZIS異質(zhì)結(jié)之間的內(nèi)置電場為Z型電子轉(zhuǎn)移機(jī)制的形成提供了關(guān)鍵驅(qū)動力。同時，BVO/S_v-ZIS異質(zhì)結(jié)表面具有大量的化學(xué)吸附位點來吸附并激活N₂分子，從而增強了BVO/ZIS異質(zhì)結(jié)的氨合成活性。

更重要的是，S_v的構(gòu)建打破了光生電子注入N₂分子的勢壘，Z型異質(zhì)結(jié)中產(chǎn)生的光生電子順著作為橋梁的S_v不斷傳輸?shù)絅₂參與pNRR。

在可見光照射下，將S_v引入BVO/ZIS異質(zhì)結(jié)后，其氨合成速率從37.6 μmol g^-1 h^-1提高到80.6 μmol g^-1 h^-1，充分說明S_v的構(gòu)建能有效促進(jìn)氨的合成。另外，在AM 1.5G輻照下，優(yōu)化后的20% BVO/S_v-ZIS的太陽能-氨轉(zhuǎn)換效率(STA)約為0.012%。

更重要的是，光電化學(xué)測試結(jié)果表明，含有S_v的BVO/S_v-ZIS異質(zhì)結(jié)可以加速光e^–和h⁺的分離和轉(zhuǎn)移，這有利于進(jìn)行pNRR。

該研究為構(gòu)建Z型異質(zhì)結(jié)/S-空位材料提供了一種有效的合成策略，也為Z型異質(zhì)結(jié)光催化劑中載流子注入小分子反應(yīng)物的問題提供了有效的解決方案。

S Vacancies Act as A Bridge to Promote Electron Injection from Z-Scheme Heterojunction to Nitrogen Molecule for Photocatalytic Ammonia Synthesis. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133670

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