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李玉良/黃勃龍/薛玉瑞Adv. Sci.：石墨炔誘導(dǎo)鐵空位用于高效氮轉(zhuǎn)化

在環(huán)境條件下電催化固氮為氨(ENFA)已成為Haber-Bosch工藝最有前途的替代方案，在電催化劑上構(gòu)建空位缺陷已被證明能夠?qū)≡N活化以合成氨。然而，到目前為止，在可控制造用于高效ENFA 的陽離子空位方面仍然很少報(bào)道。

基于此，中國科學(xué)院化學(xué)研究所李玉良、香港理工大學(xué)黃勃龍和山東大學(xué)薛玉瑞等報(bào)道了一種在石墨炔上制備富含鐵空位(V_Fe)的三氧化二鐵以形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)(IVR-FO/GDY，質(zhì)量負(fù)載：0.246 mg cm^-2)的簡便有效的方法，用于高效和高選擇性ENFA。

相關(guān)表征和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，由于GDY與Fe₃O₄之間的協(xié)同作用, 在IVR-FO/GDY晶體結(jié)構(gòu)中可以產(chǎn)生大量Fe空位。

該催化劑具有優(yōu)異的催化活性，NH₃的生產(chǎn)速率達(dá)到127.92±9.11 μg h^-1 mgcat.^-1，F(xiàn)E為59.48±2.57％，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了所有的先前報(bào)道的Fe基催化劑以及大多數(shù)其他類型的催化劑。因此，摻入GDY的催化劑具有實(shí)際應(yīng)用前景。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，空位在電催化過程中在加速氮還原方面發(fā)揮了重要作用。Fe₃O₄中的界面耦合和空位顯著促進(jìn)了催化劑中的電子轉(zhuǎn)移，從而有利于電催化的高效吸附/解吸，從而產(chǎn)生優(yōu)異的ENFA性能。

這項(xiàng)工作中提出的策略為設(shè)計(jì)和制造用于在環(huán)境條件下合成氨以及其他能量轉(zhuǎn)換反應(yīng)的新型催化劑提供了新的見解。

Graphdiyne-Induced Iron Vacancy for Efficient Nitrogen Conversion. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202102721

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/1f6b0997fd/

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