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武大羅威/程功臻/趙蘋蘋Chem. Eng. J.: “電子連通器”助力Co4N/Co2P用于高效堿性HER

開發(fā)用于堿性析氫反應(yīng)(HER)的高效非貴金屬基電催化劑對于可持續(xù)燃料生產(chǎn)至關(guān)重要。盡管研究人員通過引入親氧位點來加速緩慢的水離解步驟，來促進(jìn)堿性HER動力學(xué)，但這些策略也主要是構(gòu)建金屬/氫氧化物界面或雜原子摻雜。

近日，武漢大學(xué)羅威、程功臻和趙蘋蘋等通過簡便的“一鍋法”在Co₄N相和Co₂P之間的界面處形成了獨特的電子連通器(ECV)，構(gòu)建出獨特結(jié)構(gòu)的Co₄N/Co₂P異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑，以實現(xiàn)高效堿性HER。

實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，在熱力學(xué)范疇內(nèi)將兩種具有不同費米能級的晶相結(jié)合，在兩相(Co₄N和Co₂P)之間的界面處會形成電位差，導(dǎo)致電子從較高費米能級的Co₂P相向具有較低費米能級的Co₄N轉(zhuǎn)移，直到整個系統(tǒng)達(dá)到平衡狀態(tài)，從而在兩相界面處形成“電子連通器(ECV)”。

這種獨特的ECV可以誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移，在原子水平上調(diào)節(jié)界面的電子結(jié)構(gòu)，從而優(yōu)化界面處各種反應(yīng)中間體(*H₂O和*H)的吸附強度并改善HER動力學(xué)。

所制備的Co₄N/Co₂P異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的堿性HER活性。在1.0 M KOH溶液中，優(yōu)化后的Co₄N/Co₂P在10 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度下，HER過電位分別僅為40 mV和142 mV，Tafel斜率為56 mV dec^-1，這比最近報道的大多數(shù)過渡金屬基催化劑都要好，甚至可以與基準(zhǔn)Pt/C相媲美。

總的來說，Co₄N/Co₂P異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的構(gòu)建與獨特的“電子連通器(ECV)”為進(jìn)一步探索堿性HER的機理和設(shè)計高效的非貴金屬基電催化劑提供了新的見解。

Boosting Alkaline Hydrogen Evolution Electrocatalysis Through Electronic Communicating Vessels on Co₂P/Co₄N Heterostructure Catalyst. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133831

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/17/f49f0242ae/

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