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復(fù)旦郭佳Angew.: TOF高達(dá)97592 h-1！質(zhì)子/電子供體增強(qiáng)CNT@CMP(CoPc-H2Pc)電催化CO2還原活性

金屬酞菁(MePc)在將CO₂電化學(xué)還原為增值化學(xué)品方面具有廣闊的前景，而含MePc的聚合物的催化活性通常受到有限的分子調(diào)制策略的影響。

基于此，復(fù)旦大學(xué)郭佳團(tuán)隊(duì)通過通過Scholl反應(yīng)將CoPc和H₂Pc離子熱共聚，合成圍繞碳納米管的超薄共軛微孔聚合物鞘(CNT@CMP(CoPc-H₂Pc))。

所制備的CNT@CMP(CoPc-H₂Pc)鞘超薄、堅(jiān)固且具有微孔結(jié)構(gòu)；H₂Pc抑制了CoPc的分解，并增加了CMP網(wǎng)絡(luò)中原子分散的Co位點(diǎn)的數(shù)量。此外，H₂Pc可以作為電子供體，促進(jìn)單原子CoN₄中心的親核性，并控制局部質(zhì)子傳遞以促進(jìn)CO₂的結(jié)合和轉(zhuǎn)化。

因此，質(zhì)子/電子供體的協(xié)同作用下，CNT@CMP(CoPc-H₂Pc)可以選擇性地將CO₂還原為CO，表現(xiàn)出極高的選擇性和穩(wěn)定性。

具體而言，在0.5 M KHCO₃溶液中，CNT@CMP(CoPc-H₂Pc)具有低的起始電位(≈0.3 V)、出色的周轉(zhuǎn)頻率( -0.65 V，97592 h^-1)和大電流密度(> 200 mA cm^-2)，并且其可以在寬電位窗口中(-0.6 V至-1.1 V，F(xiàn)E_CO>93%)以高法拉第效率選擇性地將CO₂還原為CO(-0.9 V時最高97%)。

CNT@CMP(CoPc-H₂Pc)催化劑對于提高金屬中心的電催化活性具有雙重作用，更重要的是，該項(xiàng)工作的研究結(jié)果為設(shè)計基于酞菁的高性能聚合物催化劑提供了新思路。

Proton/Electron-Donors Enhancing Electrocatalytic Activity of Supported Conjugated Microporous Polymers for CO₂ Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202115503

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/17/ea63d226fe/

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