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東華大學(xué)Naturea 子刊：視覺(jué)嵌入化學(xué)反應(yīng)控制金屬氧化物的電子導(dǎo)電性

陽(yáng)離子嵌入是優(yōu)化金屬氧化物電子結(jié)構(gòu)的有效方法，但通過(guò)操縱離子運(yùn)動(dòng)來(lái)調(diào)整嵌入結(jié)構(gòu)和電導(dǎo)率是困難的?；诖?，東華大學(xué)閆建華研究員等人報(bào)道了一種視覺(jué)拓?fù)浠瘜W(xué)合成策略，以控制嵌入途徑和結(jié)構(gòu)，并實(shí)現(xiàn)在室溫下1 min內(nèi)快速合成柔性導(dǎo)電金屬氧化物薄膜。柔性TiO₂納米纖維薄膜為原型，作者設(shè)計(jì)了三種電荷驅(qū)動(dòng)模型，將Li⁺插入到TiO₂晶格中，緩慢（μm/s）、快速（mm/s）或超快（cm/s）。

所有模型中的Li⁺嵌入導(dǎo)致Ti⁴⁺還原為Ti³⁺，晶格膨脹，并在TiO₂晶體中產(chǎn)生氧空位，導(dǎo)致薄膜從白色到藍(lán)色再到黑色的實(shí)時(shí)顏色變化，基于嵌入的電子傳導(dǎo)途徑同步建立。插層結(jié)構(gòu)中含有低穩(wěn)定、導(dǎo)電性高的黑色TiO_2-δ結(jié)構(gòu)（>40 S/m），高穩(wěn)定、導(dǎo)電性低的藍(lán)色Li_xTiO₂結(jié)構(gòu)（1-40 S/m）。

通過(guò)理論計(jì)算，作者研究了D-Li_xTiO_2-δ的缺陷結(jié)構(gòu)和Ti-O鍵的隧穿。作者計(jì)算了TiO₂晶格表面Li⁺-離子吸附及其電荷轉(zhuǎn)移途徑，結(jié)果表明電荷明顯從Li原子轉(zhuǎn)移到Ti原子，證實(shí)了電子可以穿過(guò)Ti-O鍵，然后沿著Ti-O-Ti-O通道向前移動(dòng)到下一個(gè)Ti-O鍵，形成一個(gè)連續(xù)的傳導(dǎo)路徑。

吸附Li前后，TiO₂的投影態(tài)密度（PDOS）顯示，在費(fèi)米能級(jí)的左側(cè)出現(xiàn)了一個(gè)由Ti 3d組成的新的電子填充帶隙態(tài)，解釋了Ti³⁺物種的存在，這是由于TiO₂ NF表面上Ti位點(diǎn)的部分還原所致。

在Li⁺離子摻入后，含氧空位的D-Li_xTiO_2-δ的帶隙比Li_xTiO₂小，但兩者都小于原始TiO2。D-Li_xTiO_2-δ的窄帶隙表明，Ti由+4態(tài)還原為+3態(tài)，鋰化作用增強(qiáng)了TiO₂的電子轉(zhuǎn)移能力。D-Li_xTiO_2-δ具有較低的Li⁺離子擴(kuò)散勢(shì)壘和優(yōu)異的導(dǎo)電性，是鋰離子電池極具潛力的負(fù)極材料。

Control of metal oxides’ electronic conductivity through visual intercalation chemical reactions. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41935-x.

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