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侯陽/戴黎明AFM: 先計算再實驗！富電子Co位點加速水離解動力學以實現(xiàn)高效堿性HER

電催化水分解被廣泛認為是最經濟、最有效的高純氫制氫技術之一。鉑基催化劑是有效的析氫反應(HER)催化劑。但是，鉑基催化劑的稀缺性和高成本阻礙了水分解技術的廣泛應用。因此，開發(fā)豐富的非貴重的、具有成本效益的電催化劑是未來氫經濟發(fā)展的必要趨勢。

近日，浙江大學侯陽、新南威爾士大學戴黎明等報道了一種鉬摻雜硒化鈷納米片電催化劑，其硒空位封裝在N摻雜碳基質中(Mo-Co_0.85Se_VSe/NC)，用于有效的析氫反應(HER)。

由于水解離步驟是堿性HER的重要途徑，研究人員首先進行密度泛函理論(DFT)計算來研究Co_0.85Se/有/無Mo摻雜劑和Se空位對水的解離。結果發(fā)現(xiàn)，Mo-Co_0.85Se_VSe具有最優(yōu)的水解離能壘。

由于Mo-Co_0.85Se_VSe/NC調制的電子環(huán)境和增強的電子電導率，其在堿性介質中表現(xiàn)出顯著增強的HER性能，在10 mA cm^-2和200 mA cm^-2的電流密度下分別具有151 mV和275 mV的低過電位，性能幾乎優(yōu)于之前報道的所有用于HER的最先進的基于過渡金屬硒化物甚至是商用Pt/C(200 mA cm^-2，298 mV)催化劑。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，Mo-Co_0.85Se_VSe/NC增強的HER活性歸因于從Mo原子通過橋連 Se原子到Co原子的電荷轉移，導致Co位點的電子富集；由于Mo和Se空位之間的協(xié)同作用，加速了Mo-Co_0.85Se_VSe/NC表面上的水離解；

另外，將Mo和Se空位引入Co_0.85Se有效地調節(jié)了Co位點周圍的電子環(huán)境，促進了水的離解并降低了質子在Co位點上的吸附能，從而加速了堿性HER的Volmer-Heyrovsky過程。這項工作中描述的這種協(xié)同雜原子摻雜和空位工程策略可以擴展到其他過渡金屬化合物系統(tǒng)，從而可以在電化學領域開辟新應用。

Accelerated Water Dissociation Kinetics By Electron-Enriched Cobalt Sites for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109556

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