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葉金花/宋輝Nat. Catal.：提高一個(gè)數(shù)量級(jí)！Au-ZnO/TiO2雜化光催化劑助力甲烷與氧氣的氧化偶聯(lián)

將甲烷（CH₄）直接氧化成有價(jià)值的化學(xué)品面臨著巨大的挑戰(zhàn)，因?yàn)槠湫枰瑫r(shí)具有高活性和選擇性的催化劑來(lái)活化惰性C-H鍵。

基于此，日本北海道大學(xué)葉金花教授和宋輝博士（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種金納米顆粒（Au NP）負(fù)載于ZnO/TiO₂雜化物的光催化劑（Au-ZnO/TiO₂），其在流動(dòng)反應(yīng)器中可以高效率和高選擇性地將甲烷（CH₄）光氧化為乙烷（C₂H₆）。

在氣流反應(yīng)器中，通過(guò)該催化劑將CH₄選擇性氧化為C₂H₆時(shí)，實(shí)現(xiàn)了C₂H₆產(chǎn)率超過(guò)5000 μmol g^-1 h^-1，同時(shí)具有90%的高選擇性和優(yōu)異的耐用性，比已報(bào)道的高性能催化劑提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)。

通過(guò)詳細(xì)表征和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者發(fā)現(xiàn)該雜化光催化劑的性能不僅僅是每個(gè)單一組分活性的簡(jiǎn)單平衡，而且通過(guò)ZnO、TiO₂和Au NP之間的協(xié)同作用增強(qiáng)了性能。其中，TiO₂在ZnO上的修飾導(dǎo)致異質(zhì)結(jié)的形成，提高了光催化活性，并且不會(huì)促進(jìn)CH₄過(guò)度氧化為CO₂，從而保持對(duì)C₂H₆的高選擇性。

通過(guò)DFT計(jì)算模擬發(fā)現(xiàn)，Au-ZnO/TiO₂催化劑在光照條件下非常容易生成氧空穴位點(diǎn)，因此能夠降低吸附能和活化能，促進(jìn)O₂解離，改善CH₄氧化反應(yīng)。使用Au NPs作為助催化劑不僅促進(jìn)了電荷分離，而且有利于甲基（CH₃）物種在氣相中解吸形成CH₃自由基，有利于隨后形成C₂H₆和抑制CH₄過(guò)氧化成CO₂。

總之，Au-ZnO/TiO₂光催化劑實(shí)現(xiàn)了高選擇性和活性的光催化生成C2H₆，可以避免傳統(tǒng)熱催化反應(yīng)中高成本問(wèn)題，但是該反應(yīng)還面臨的挑戰(zhàn)是難以將反應(yīng)中生成的乙烷從反應(yīng)物種分離出來(lái)。

A selective Au-ZnO/TiO₂ hybrid photocatalyst for oxidative coupling of methane to ethane with dioxygen. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00708-9.

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00708-9.

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