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通過實(shí)驗確定電催化還原CO₂的反應(yīng)機(jī)理在銅（Cu）基催化劑上仍然遙不可及，這限制了其向工業(yè)化應(yīng)用的進(jìn)展。

基于此，內(nèi)蒙古大學(xué)曾尚紅教授、劉粉榮副教授和吳進(jìn)芳副教授（共同通訊作者）等人報道了以Cu/CeO₂催化劑為研究范例，探索了CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）過程中反應(yīng)中間體和反應(yīng)途徑。據(jù)所知，在Cu/CeO₂催化劑上直接獲 CO₂RR機(jī)制是有限且具有挑戰(zhàn)性的。

內(nèi)大曾尚紅/劉粉榮/吳進(jìn)芳Appl. Catal. B.：最高值！揭示Cu/CeO2催化劑上電催化CO2還原為CH4的反應(yīng)途徑

作者合成了不同形貌的Cu/CeO₂催化劑，發(fā)現(xiàn)納米棒Cu/CeO₂催化劑對CO₂轉(zhuǎn)化為甲烷（CH₄）表現(xiàn)出高選擇性，對CH₄的法拉第效率（FE）可以達(dá)到49.3%，轉(zhuǎn)化頻率（TOF）約為8000 h^-1，這是已報道的合成CH4中催化劑的周轉(zhuǎn)頻率最高。

通過詳細(xì)研究表明，納米棒Cu/CeO₂具有最大的電化學(xué)活性表面積、更高比例的O空位以及更好的CO₂吸附和活化能力，這些化學(xué)性質(zhì)共同促成了其高活性。

通過密度泛函理論（DFT）計算表明，在CeO₂中摻雜Cu可以顯著降低*CO₂→*COOH的反應(yīng)能壘，將反應(yīng)路徑從*CHOH→*CH₂OH轉(zhuǎn)變?yōu)?CHOH→*CH，有效提高CO₂電還原的催化性能，準(zhǔn)原位ATR-FTIR和原位DRIFTS 驗證反應(yīng)途徑中相關(guān)中間體的存在。

這些發(fā)現(xiàn)表明在理解電催化CO₂還原中Cu/CeO₂催化劑的反應(yīng)機(jī)理方面取得的重要進(jìn)展。

Unveiling the Reaction Pathway on Cu/CeO₂ Catalyst for Electrocatalytic CO₂ Reduction to CH₄. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120951.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120951.

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