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8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果

1. Angew.: C2+產(chǎn)物產(chǎn)率大提升!對(duì)Cu2P2O7進(jìn)行電化學(xué)重構(gòu)以促進(jìn)CO2RR
8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果
以CO2作為原料生產(chǎn)增值多芳烴(C2+)燃料和乙烯、乙醇等化學(xué)品,由于其在化學(xué)工業(yè)和能源領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用,具有很高的吸引力。銅(Cu)可以通過電化學(xué)方法將CO2轉(zhuǎn)化為C2+燃料和化學(xué)物質(zhì)。然而,由于復(fù)雜的反應(yīng)途徑和產(chǎn)物分布,C2+產(chǎn)物在高電流密度下的法拉第效率并不高。基于此,中科院大連化學(xué)物理研究所汪國雄團(tuán)隊(duì)以氧化銅(CuO)顆粒和磷酸銨((NH4)2HPO4)為原料,采用固態(tài)反應(yīng)合成法合成了Cu2P2O7催化劑,并將該催化劑用于CO2RR。
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對(duì)Cu2P2O7電化學(xué)原位重構(gòu)產(chǎn)生多孔Cu、缺陷和低配位位點(diǎn),這導(dǎo)致增加催化劑的表面積和催化活性。重構(gòu)的Cu2P2O7催化劑在外加電流密度為350mAcm-2下,C2+的峰值法拉第效率為73.6%,乙烯法拉第效率為39.8%。C2+產(chǎn)物的法拉第效率和部分電流密度均顯著高于氧化銅產(chǎn)物。另外,該催化劑具有較高的穩(wěn)定性,對(duì)于CO2RR為乙烯,其可持續(xù)生產(chǎn)30h以上。
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原位拉曼光譜和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,重構(gòu)的多孔銅中豐富的缺陷和低配位點(diǎn)促進(jìn)了橋和頂構(gòu)型的*CO吸附,促進(jìn)了低能壘的CObridge-COatop耦聯(lián)反應(yīng)。另外,橋吸附的*CO更有利于缺陷銅的C-C耦合,這是提高C2+產(chǎn)量的原因。本文提出了一種開發(fā)高效的CO2RR為C2+產(chǎn)物催化劑的電化學(xué)原位重建方法,為高效經(jīng)濟(jì)的CO2RR催化劑的設(shè)計(jì)和開發(fā)提供了一種簡單的策略。
A Reconstructed Cu2P2O7 Catalyst for Selective CO2 Electroreduction to Multicarbon Products. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202114238
2. AFM: 先計(jì)算再實(shí)驗(yàn)!富電子Co位點(diǎn)加速水離解動(dòng)力學(xué)以實(shí)現(xiàn)高效堿性HER
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電催化水分解被廣泛認(rèn)為是最經(jīng)濟(jì)、最有效的高純氫制氫技術(shù)之一。鉑基催化劑是有效的析氫反應(yīng)(HER)催化劑。但是,鉑基催化劑的稀缺性和高成本阻礙了水分解技術(shù)的廣泛應(yīng)用。因此,開發(fā)豐富的非貴重的、具有成本效益的電催化劑是未來氫經(jīng)濟(jì)發(fā)展的必要趨勢。近日,浙江大學(xué)侯陽新南威爾士大學(xué)戴黎明等報(bào)道了一種鉬摻雜硒化鈷納米片電催化劑,其硒空位封裝在N摻雜碳基質(zhì)中(Mo-Co0.85SeVSe/NC),用于有效的析氫反應(yīng)(HER)。
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由于水解離步驟是堿性HER的重要途徑,研究人員首先進(jìn)行密度泛函理論(DFT)計(jì)算來研究Co0.85Se/有/無Mo摻雜劑和Se空位對(duì)水的解離。結(jié)果發(fā)現(xiàn),Mo-Co0.85SeVSe具有最優(yōu)的水解離能壘。由于Mo-Co0.85SeVSe/NC調(diào)制的電子環(huán)境和增強(qiáng)的電子電導(dǎo)率,其在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的HER性能,在10 mA cm-2和200 mA cm-2的電流密度下分別具有151 mV和275 mV的低過電位,性能幾乎優(yōu)于之前報(bào)道的所有用于HER的最先進(jìn)的基于過渡金屬硒化物甚至是商用Pt/C(200 mA cm-2,298 mV)催化劑。
8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果
實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,Mo-Co0.85SeVSe/NC增強(qiáng)的HER活性歸因于從Mo原子通過橋連 Se原子到Co原子的電荷轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致Co位點(diǎn)的電子富集;由于Mo和Se空位之間的協(xié)同作用,加速了Mo-Co0.85SeVSe/NC表面上的水離解;另外,將Mo和Se空位引入Co0.85Se有效地調(diào)節(jié)了Co位點(diǎn)周圍的電子環(huán)境,促進(jìn)了水的離解并降低了質(zhì)子在Co位點(diǎn)上的吸附能,從而加速了堿性HER的Volmer-Heyrovsky過程。這項(xiàng)工作中描述的這種協(xié)同雜原子摻雜和空位工程策略可以擴(kuò)展到其他過渡金屬化合物系統(tǒng),從而可以在電化學(xué)領(lǐng)域開辟新應(yīng)用。
Accelerated Water Dissociation Kinetics By Electron-Enriched Cobalt Sites for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109556
3. Small: Ru摻雜,催化劑活性大!Ru-NiSe2/NF納米片用于全分解水
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在不同的制氫方法中,水電解是最經(jīng)濟(jì)、最有效的制氫方式之一。其中析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)都是多步反應(yīng),因此反應(yīng)活性受到緩慢動(dòng)力學(xué)的嚴(yán)重限制。為了加快這一過程,需要設(shè)計(jì)并開發(fā)高效催化劑。近日,武漢理工大學(xué)木士春團(tuán)隊(duì)在鎳泡沫上設(shè)計(jì)并構(gòu)建了Ru修飾的二硒化鎳納米片陣列(Ru-NiSe2/NF),以實(shí)現(xiàn)高效電催化水分解。
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為了預(yù)測Ru-NiSe2/NF的內(nèi)在活性,通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算分析了含氧中間體(ΔGM*) 和氫(ΔGH*)的吸附自由能。結(jié)果表明,Ru的摻入優(yōu)化了H2O分子和中間體在金屬硒化物位點(diǎn)上的氫/氧析出反應(yīng)(HER/OER)的吸附吉布斯自由能,從而促進(jìn)了電催化的整體水分解。受理論預(yù)測的啟發(fā),研究人員通過水熱工藝在鎳泡沫上直接生長前驅(qū)體,浸入含有Ru3+的乙醇溶液中使Ru負(fù)載在催化劑表面,然后充分硒化。
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具有穩(wěn)定3D結(jié)構(gòu)的Ru-NiSe2 /NF電極在堿性溶液中顯示出大大提高的OER和HER活性。具體而言,在1.0 M KOH溶液,Ru-NiSe2 /NF在10 mA cm-2電流密度下的OER過電位僅為210 mV,HER過電位為59 mV。原位拉曼表明在OER過程中作為活性中心的是羥基氧化鎳。此外,Ru-NiSe2 /NF用于整體水分解,可以由僅1.537 V的電壓驅(qū)動(dòng)以獲得10 mA cm -2。這項(xiàng)工作為硒化物提供了一種增強(qiáng)電化學(xué)性能的可用策略,并激發(fā)了更多的研究來探索高效電催化劑以實(shí)現(xiàn)全水分解。
Ru-Incorporated Nickel Diselenide Nanosheet Arrays with Accelerated Adsorption Kinetics toward Overall Water Splitting. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105305
4. Small: 有Ni又有Mo,高效催化HER和OER不發(fā)怵!雙功能Mo2NiB2用于全分解水
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過渡金屬硼化物由于其金屬導(dǎo)電性和良好的耐久性而被認(rèn)為是有前途的水分解電催化劑。然而,目前報(bào)道的單金屬和非晶多金屬硼化物僅表現(xiàn)出一般和單功能的催化活性?;诖?,深圳大學(xué)蔡興科色薩利大學(xué)Panagiotis Tsiakaras等通過簡單的純?cè)胤勰┕虘B(tài)反應(yīng),成功合成了高度結(jié)晶的三元硼化物Mo2NiB2,并作為高效水電解雙功能催化劑。
8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果
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在堿性介質(zhì)(1.0 M KOH)中,Mo2NiB2表現(xiàn)出優(yōu)異的OER和HER活性,10 mA cm-2電流密度下的OER和HER過電位分別為280 mV和160 mV,優(yōu)于Ni2B和MoB。另外,在實(shí)際應(yīng)用中,將一對(duì)(陽極和陰極)Mo2NiB2負(fù)載到泡沫鎳上作為雙功能催化劑進(jìn)行整體水分解,僅需1.57 V的電池電壓就能達(dá)到10 mA cm-2的電流密度,電池電壓與Pt/C||IrO2/C相當(dāng)(1.56V),同時(shí)其還具有優(yōu)良的耐用性。
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實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,Mo2NiB2的高OER活性歸因于在電催化氧化條件下表面形成的NiOx/MoOx層,其中Ni原子充當(dāng)催化位點(diǎn)。Mo原子充當(dāng)電子泵并增加Ni原子附近的電荷密度,從而穩(wěn)定O物種的吸附并降低能量勢壘,以在NiOx/Mo2NiB2上進(jìn)行OER;良好的HER活性歸因于電子從Ni原子轉(zhuǎn)移到Mo2NiB2晶格中的Mo原子,導(dǎo)致Mo原子的高Bader電荷和增強(qiáng)的H吸附能力。該工作所提出的合成策略可用于制備具有成本效益的多金屬結(jié)晶硼化物,用作為多功能電催化劑。
Ternary Mo2NiB2 as a Superior Bifunctional Electrocatalyst for Overall Water Splitting. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104303
5. Appl. Catal. B.: V與P結(jié)合,中間體吸附能大減弱。Co-VOx-P用于高效堿性水分解
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電化學(xué)水分解已成為最具前景的制氫策略之一,其涉及析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)。然而,由于質(zhì)子耦合電子的多轉(zhuǎn)移緩慢,需要顯著的過電位才能達(dá)到較為理想的電流。鈷基化合物被認(rèn)為是最有前景的水分解電催化劑,但其催化性能有待進(jìn)一步提高。基于此,江蘇海洋大學(xué)楊濤團(tuán)隊(duì)通過簡便的兩步法直接在泡沫鎳上合成了具有納米花結(jié)構(gòu)的三元Co-VOx-P(Co-VP)催化劑,該催化劑具有優(yōu)異的催化性能。
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由于催化劑固有活性和電導(dǎo)率的增加,Co-VP催化劑顯示出優(yōu)異的OER和HER催化性能。具體而言,在1.0 M KOH溶液中,Co-VP催化劑在100 mA cm-2電流密度下的OER過電位僅為230 mV,Tafel斜率為64 mV dec-1;另外,Co-VP催化劑在10 mA cm-2電流密度下的HER過電位為98 mV,Tafel斜率為59 mV dec-1,優(yōu)于最近報(bào)道的在堿性介質(zhì)中性能最佳的鈷基催化劑。
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實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,在Co-VOx-P表面上,V摻入改變了催化劑的d帶中心,金屬原子上含氧中間體的化學(xué)吸附因V摻入而大大減弱??偟膩碚f,由于P和V的結(jié)合,Co-VOx-P電催化劑顯示出改進(jìn)的內(nèi)在催化性能(增強(qiáng)的電導(dǎo)率、容易的電子轉(zhuǎn)移和良好的表面吸附強(qiáng)度)。該工作中通過結(jié)合具有高價(jià)態(tài)準(zhǔn)金屬的策略,可以擴(kuò)展到設(shè)計(jì)其他具有成本效益的電催化劑以獲得更先進(jìn)的水分解性能。
Vanadium-Phosphorus Incorporation Induced Interfacial Modification on Cobalt Catalyst and its Super Electrocatalysis for Water Splitting in Alkaline Media. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120985
6. Appl. Catal. B.: Fe配位,Co橋聯(lián),硒化物分解水不再難!Fe@Co/Se2-NRs用于高效光/電化學(xué)水分解
8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果
電化學(xué)(EC)和光電化學(xué)(PEC)水分解包括析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER),其可再生能源轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)技術(shù)的最有利的方法。然而,陰極(HER)和陽極(OER)反應(yīng)的緩慢動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致了巨大的能量損失,嚴(yán)重阻礙了水電解綠色技術(shù)的商業(yè)應(yīng)用。因此,開發(fā)同時(shí)對(duì)OER和HER均具有活性以用于整體水分解的雙功能催化劑至關(guān)重要。近日,深圳大學(xué)Ghulam Yasin(趙偉)團(tuán)隊(duì)將陽離子摻入Fe2+/3+/Co2+物種制成硒化物納米棒(Fe@Co/Se2-NRs),以實(shí)現(xiàn)高效光/電化學(xué)水分解。
8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果
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研究人員使用金屬鹽作為陽離子源,通過原位水熱協(xié)調(diào)自模板策略制備出Fe@Co/Se2-NRs,由于Fe陽離子配位和Co橋聯(lián)的強(qiáng)耦合,避免了納米棒的團(tuán)聚,并且由于金屬原子和硒化物之間的彈性電子界面關(guān)系,可以觸發(fā)有效的整體水分解。另外,XPS、EXAFS和DFT計(jì)算研究表明,陽離子和硒化物之間存在強(qiáng)的電子調(diào)制和橋接,這有利于提高反應(yīng)中間體的吸附能。
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因此,這種新型Fe配位Co橋聯(lián)硒化物納米棒催化劑(Fe@Co/Se2-NRs)對(duì)HER(10 mA cm-2,78 mV)和OER(10 mA cm-2,200 mV)均表現(xiàn)出出色的催化性能。另外,當(dāng)Fe@Co/Se2-NRs催化劑用作整個(gè)EC-水分解的陰極/陽極反應(yīng)時(shí),僅需1.51 V的電池電壓就能達(dá)到10 mA cm-2電流密度。Fe@Co/Se2-NRs催化劑與用于PEC水分解的硅光伏電池相結(jié)合,能夠連續(xù)運(yùn)行約3天,太陽能-氫氣的轉(zhuǎn)化效率約為7.0%。該項(xiàng)工作所提到的金屬陽離子摻雜方法也可以應(yīng)用于其他硫?qū)僭鼗飶?fù)合材料以防止團(tuán)聚并引起顯著的電子調(diào)制,從而實(shí)現(xiàn)低成本催化劑在各種能源技術(shù)中的應(yīng)用。
Iron-Cation-Coordinated Cobalt-Bridged-Selenides Nanorods for Highly Efficient Photo/Electrochemical Water Splitting. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120987
7. Chem. Eng. J.: 構(gòu)建納米島,性能差不了!調(diào)控Fe-Ni-PS內(nèi)在活性和傳質(zhì)用于AEMWE
8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果
陰離子交換膜水電解(AEMWE)被認(rèn)為是大規(guī)模制氫的一種有前途的方法。然而,AEMWE 的性能受到催化劑反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢以及在高電流密度下氣體和電解質(zhì)的傳質(zhì)能力差的限制。基于此,清華大學(xué)王保國團(tuán)隊(duì)通過在泡沫鎳(NF)上可控電沉積合成非貴金屬Fe0.2Ni0.8-P0.5S0.5(Fe-Ni-PS)納米島陣列作為AEMWE的雙功能電極。
8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果
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雙金屬摻雜調(diào)節(jié)了Fe-Ni-PS的形態(tài)、表面潤濕性和電子結(jié)構(gòu)。具體而言,最佳的Fe0.2Ni0.8-P0.5S0.5納米島陣列電極對(duì)HER和OER均具有優(yōu)異的電催化活性,在1.0 M KOH溶液中,該催化劑在10 mA cm-2電流密度下的HER和OER過電位分別為85 mV和180 mV。此外,以Fe0.2Ni0.8-P0.5S0.5作為雙功能催化劑組裝的AEMWE,僅需2.0 V的小電池電壓就能提供2.5 A cm-2的電流密度,并且該AEMWE在300小時(shí)內(nèi)保持長期運(yùn)行而沒有明顯的性能下降。
8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果
根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算分析,F(xiàn)e0.2Ni0.8-P0.5S0.5對(duì)于AEMWE的顯著電催化性能,具有以下幾個(gè)特點(diǎn):1.通過原位電沉積制備的穩(wěn)定的納米島陣列結(jié)構(gòu);2.通過雙金屬摻雜調(diào)制電子結(jié)構(gòu)提高本征活性;3.由于改進(jìn)的表面潤濕性,增強(qiáng)了傳質(zhì)和氣體擴(kuò)散。該工作研究了AEMWE催化劑的內(nèi)在活性和傳質(zhì),這可激發(fā)科研人員對(duì)新型非貴金屬電催化劑的進(jìn)一步探索。
Dual Regulation Both Intrinsic Activity and Mass Transport for Self-Supported Electrodes Using in Anion Exchange Membrane Water Electrolysis. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133942
8. ACS Catal.: 電化學(xué)活化構(gòu)建核與殼,誘導(dǎo)原子重排以促進(jìn)酸性O(shè)RR
8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果
迄今為止,PEMFC仍然依賴于Pt基催化劑,因?yàn)榕c其他金屬基催化劑相比,它們的氧還原反應(yīng)(ORR)的氧結(jié)合能適中。在Pt基合金結(jié)構(gòu)中,由于電化學(xué)活性表面積的增加,非Pt金屬成分的選擇性浸出(稱為“脫合金”)可提高反應(yīng)期間的催化活性。這表明在Pt基合金結(jié)構(gòu)中,電化學(xué)刺激引起結(jié)構(gòu)變化,非Pt組分在決定催化性能方面起著重要作用。近日,韓國科學(xué)技術(shù)研究院(KIST)Sung Jong Yoo全北國立大學(xué)Pil Kim等通過電化學(xué)活化法制備了高活性和耐用的Pd@Cu@Pt核殼催化劑用于酸性O(shè)RR,并闡明了性能改進(jìn)與重復(fù)電位循環(huán)之間的相關(guān)性,性能超出了簡單的脫合金效果。
8篇催化頂刊:Angew.、AFM、Small、Chem. Eng. J.、ACS Catal.等最新成果
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在沒有任何添加劑的條件下,僅使用金屬前體通過電化學(xué)銅沉積、電偶置換和氫氣介導(dǎo)的Pt沉積制備Pd@Cu@Pt催化劑。最重要的是,電化學(xué)活化前后Pd@Cu @Pt的Pt質(zhì)量歸一化活性分別為1.23 A mg-1Pt和2.51 A mg-1Pt,電化學(xué)活化后比商業(yè)Pt/C(0.33 A mg-1Pt)高7.6倍。除了與商業(yè)Pt/C相比,Pd@Cu@Pt-EA的質(zhì)量活性優(yōu)于其他最先進(jìn)的Pd和Pt基電催化劑。通過同步加速器XPS分析,電化學(xué)活化后的性能增強(qiáng)歸因于通過原子重排在Pd@Cu@Pt中形成亞表面PtCu合金。
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另外,同步加速器XAS通過闡述白線強(qiáng)度和原子配位進(jìn)一步證明了PtCu的存在。Pd@Cu@Pt-EA表現(xiàn)出很高的耐用性(Pt質(zhì)量歸一化活性:2.62 A mg-1Pt),這歸因于Pd而非Cu的犧牲溶解,從而在惡劣的電化學(xué)條件下保持PtCu結(jié)構(gòu)。DFT計(jì)算證實(shí)了實(shí)驗(yàn)結(jié)果,表明表面和亞表面上的局部PtCu形成是熱力學(xué)有利的過程,并且Pd的優(yōu)先溶解是Pd@Cu@Pt具有優(yōu)異耐久性的原因。因此,本研究的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果為通過簡單、綠色的合成方法制備高活性和耐用的ORR催化劑提供了技術(shù)指導(dǎo),并闡明了在電化學(xué)條件下催化劑模型的活性和耐久性增強(qiáng)的根源。
Atomic Rearrangement in Core-Shell Catalysts Induced by Electrochemical Activation for Favorable Oxygen Reduction in Acid Electrolytes. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03879

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