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夏杰祥/朱文帥Small: 大孔、邊緣位點(diǎn)和懸空鍵，助力BiOCl-P觸發(fā)C=O活化實(shí)現(xiàn)高效CO2光還原

光催化CO₂轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料是緩解能源危機(jī)的一種很有前景的策略。然而，CO₂光還原效率明顯受到光生載流子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)緩慢和CO₂分子吸附/活化性能不足的困擾。同時(shí)，電子-空穴對(duì)遷移機(jī)制和質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過(guò)程的不明確也阻礙了高性能CO₂光還原材料的精確構(gòu)建。

基于此，江蘇大學(xué)夏杰祥、朱文帥等通過(guò)SiO₂膠體晶體模板法構(gòu)建了具有豐富懸空鍵的富含邊緣位點(diǎn)的有序大孔BiOCl(BiOCl-P)。

富含邊緣位點(diǎn)的有序大孔結(jié)構(gòu)為CO₂分子提供了豐富的吸附位點(diǎn)，并形成了許多局部電子富集區(qū)，加速了電荷轉(zhuǎn)移。在沒(méi)有任何犧牲劑、光敏劑或助催化劑存在的條件下，BiOCl-P在Xe燈照射下4個(gè)小時(shí)，CO和CH₄的產(chǎn)率分別為78.07 μmol g^-1和3.03 μmol g^-1。

此外，經(jīng)過(guò)25小時(shí)的長(zhǎng)期光催化CO₂還原反應(yīng)后，BiOCl-P還顯示出增加的催化活性。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，大量原位構(gòu)建的豐富的懸鍵不僅可以促進(jìn)CO₂分子的吸附，而且可以有效地加速CO₂分子轉(zhuǎn)化為*COOH、*CHO和*CH₃O物種(降低CO₂活化能壘，促進(jìn)C=O雙鍵解離)，促進(jìn)質(zhì)子電子耦合反應(yīng)以增強(qiáng)CO₂光還原活性。

這項(xiàng)工作為在納米尺度上設(shè)計(jì)高效的半導(dǎo)體以促進(jìn)惰性CO₂光還原開(kāi)辟了一條新途徑。

Edge-Site-Rich Ordered Macroporous BiOCl Triggers C-O Activation for Efficient CO₂ Photoreduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105228

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/17/6b347ff99f/

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