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Angew.：分子型過渡金屬氧化物電催化劑用于CO2與CO間可逆轉(zhuǎn)化

一氧化碳脫氫酶（CODH）酶在可逆CO氧化和CO₂還原反應(yīng)中具有催化活性，并且在CO₂還原和碳中和的太陽能燃料的背景下很受關(guān)注。

受CODH活性位點(diǎn)組成的啟發(fā)，以色列魏茨曼科學(xué)研究所Ronny Neumann（通訊作者）等人報道了一種新穎的模塊化催化劑骨架，該骨架涉及使用三金屬取代的多金屬氧酸鹽，可以通過選擇活性金屬為指導(dǎo)催化活性和選擇性提供多種可能性。

通過簡單的合成，將三種不同組合的第一排過渡金屬Fe(III)、Ni(II)和Cu(II)放置在三間隙多金屬氧酸鹽骨架的最近鄰位置上。據(jù)所知，這些多氧陰離子代表了第一批同時催化CO₂還原和CO氧化的電催化劑。其中，{SiM₃W₉}和{SiM’₂M”W₉}，M, M’, M”= Cu(II), Ni(II), Fe(III)被證明是可逆CO氧化與CO₂還原的電催化劑。

作者展示了對催化劑活性位點(diǎn)的精確控制以及精確可調(diào)的金屬組成，并且表明對于三Cu取代化合物{SiCu₃W₉}對CO₂還原活性最強(qiáng)，電解反應(yīng)產(chǎn)生大量的CO，法拉第效率（FE）為98%。相反，F(xiàn)eNi₂取代化合物{SiFeNi₂W₉}，優(yōu)先催化CO氧化為CO₂，類似于[NiFe]-CODH的反應(yīng)性曲線。

通過操作數(shù)拉曼光譜、經(jīng)典分子動力學(xué)模擬和靜態(tài)密度泛函理論（DFT）計算，進(jìn)一步了解了反應(yīng)性。未來的研究將利用聚陰離子合成的模塊化，例如結(jié)合三種不同的金屬陽離子，以控制CO₂還原活性和選擇性，并降低所需的CO₂還原電位。

Molecular Transition Metal Oxide Electrocatalysts for the Reversible Carbon Dioxide-Carbon Monoxide Transformation. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202112915.

https://doi.org/10.1002/anie.202112915.

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