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深大Appl. Catal. B.: Fe配位,Co橋聯(lián),硒化物分解水不再難!

深大Appl. Catal. B.: Fe配位,Co橋聯(lián),硒化物分解水不再難!
電化學(xué)(EC)和光電化學(xué)(PEC)水分解包括析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER),其可再生能源轉(zhuǎn)換和存儲技術(shù)的最有利的方法。然而,陰極(HER)和陽極(OER)反應(yīng)的緩慢動力學(xué)導(dǎo)致了巨大的能量損失,嚴(yán)重阻礙了水電解綠色技術(shù)的商業(yè)應(yīng)用。因此,開發(fā)同時對OER和HER均具有活性以用于整體水分解的雙功能催化劑至關(guān)重要。
近日,深圳大學(xué)Ghulam Yasin(趙偉)團隊將陽離子摻入Fe2+/3+/Co2+物種制成硒化物納米棒(Fe@Co/Se2-NRs),以實現(xiàn)高效光/電化學(xué)水分解。
深大Appl. Catal. B.: Fe配位,Co橋聯(lián),硒化物分解水不再難!
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研究人員使用金屬鹽作為陽離子源,通過原位水熱協(xié)調(diào)自模板策略制備出Fe@Co/Se2-NRs,由于Fe陽離子配位和Co橋聯(lián)的強耦合,避免了納米棒的團聚,并且由于金屬原子和硒化物之間的彈性電子界面關(guān)系,可以觸發(fā)有效的整體水分解。
另外,XPS、EXAFS和DFT計算研究表明,陽離子和硒化物之間存在強的電子調(diào)制和橋接,這有利于提高反應(yīng)中間體的吸附能。
深大Appl. Catal. B.: Fe配位,Co橋聯(lián),硒化物分解水不再難!
因此,這種新型Fe配位Co橋聯(lián)硒化物納米棒催化劑(Fe@Co/Se2-NRs)對HER(10 mA cm-2,78 mV)和OER(10 mA cm-2,200 mV)均表現(xiàn)出出色的催化性能。
另外,當(dāng)Fe@Co/Se2-NRs催化劑用作整個EC-水分解的陰極/陽極反應(yīng)時,僅需1.51 V的電池電壓就能達到10 mA cm-2電流密度。Fe@Co/Se2-NRs催化劑與用于PEC水分解的硅光伏電池相結(jié)合,能夠連續(xù)運行約3天,太陽能-氫氣的轉(zhuǎn)化效率約為7.0%。
該項工作所提到的金屬陽離子摻雜方法也可以應(yīng)用于其他硫?qū)僭鼗飶?fù)合材料以防止團聚并引起顯著的電子調(diào)制,從而實現(xiàn)低成本催化劑在各種能源技術(shù)中的應(yīng)用。
Iron-Cation-Coordinated Cobalt-Bridged-Selenides Nanorods for Highly Efficient Photo/Electrochemical Water Splitting. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120987

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