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耶魯王海梁JACS：電催化CO2還原中通過(guò)C-N偶聯(lián)獲得有機(jī)氮化合物

考慮到僅由CO₂和H₂O作為反應(yīng)物的電催化CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）的產(chǎn)品種類有限，希望通過(guò)引入提供元素多樣性的額外反應(yīng)物來(lái)擴(kuò)大產(chǎn)品范圍。從理論上講，將含有無(wú)機(jī)雜原子的反應(yīng)物整合到電催化CO₂還原中，可以實(shí)現(xiàn)有價(jià)值產(chǎn)品的可持續(xù)合成，例如有機(jī)氮化合物，其應(yīng)用廣泛，但是通常依賴于能源密集型和依賴化石燃料的Haber-Bosch工藝產(chǎn)生的NH₃進(jìn)行工業(yè)規(guī)模生產(chǎn)。

基于此，美國(guó)耶魯大學(xué)王海梁教授（通訊作者）等人報(bào)道了他們從反應(yīng)性、催化作用和機(jī)理三個(gè)方面綜述了氮（N）-偶聯(lián)CO₂電還原的研究進(jìn)展。

首先，作者綜述了CO₂和不同氮前體（包括NO₃^–、NO₂^–、N₂）電化學(xué)合成尿素的研究進(jìn)展。作者關(guān)注的是能夠催化該反應(yīng)的各種材料以及仍在爭(zhēng)論中的潛在反應(yīng)機(jī)理。

然后，作者討論了NH₃集成電催化CO還原合成乙酰胺的反應(yīng)。該反應(yīng)是由銅（Cu）基催化劑實(shí)現(xiàn)的，銅（Cu）基催化劑可以在CO還原過(guò)程中有效地建立C-C鍵。

其次，作者介紹了電化學(xué)CO₂和NO₃^–共還原生成脂肪族胺的最新進(jìn)展。這些反應(yīng)由酞菁鈷（CoPc）或銅等催化劑實(shí)現(xiàn)，而這些催化劑可以將CO₂還原為醛。

最后，作者總結(jié)了N-集成電催化CO₂還原合成有機(jī)氮化合物的前景，重點(diǎn)介紹了如何通過(guò)理解反應(yīng)機(jī)理來(lái)擴(kuò)大反應(yīng)范圍和提高產(chǎn)品收率。

Accessing Organonitrogen Compounds via C-N Coupling in Electrocatalytic CO₂ Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c10714.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c10714.

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