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北科/安大AFM: 大球載小球,性能大提升!將零價Pt單原子限制在α-MoC1- x中用于pH通用HER

北科/安大AFM: 大球載小球,性能大提升!將零價Pt單原子限制在α-MoC1- x中用于pH通用HER
電化學析氫反應(HER)被認為是轉換和存儲可再生能量(如太陽能、風能和潮汐能)的有效方法。貴金屬鉑(Pt)基催化劑由于與氫的有利結合能而對HER表現出高活性和快速反應動力學。然而,其稀缺性和高成本仍然阻礙了其大規(guī)模應用。
基于此,北京科技大學姜勇、安徽大學李廣、楊麗和林運祥等將碳負載的α-MoC1- x納米顆粒用于錨定零價Pt單原子(Pt SA/α-MoC1- x@C),并將其用作pH通用HER電催化劑。
北科/安大AFM: 大球載小球,性能大提升!將零價Pt單原子限制在α-MoC1- x中用于pH通用HER
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實驗分析和DFT計算表明,Pt原子均勻分散到α-MoC1- x上,并且由于原子界面之間電荷極化的強相互作用,單原子Pt呈現零價態(tài)。
在0.5 M H2SO4、1.0 M KOH和1.0 M PBS溶液中,優(yōu)化后的Pt SA/α-MoC1- x@C(具有0.75 wt%的Pt負載量)在10 mA cm-2電流密度下的HER過電位分別僅為12 mV、21 mV和36 mV,在100 mV下的周轉頻率分別為31.98 H2 s-1、27.00 H2 s-1和21.39 H2 s-1,這表明優(yōu)化后的Pt SA/α-MoC1- x@C具有優(yōu)異的pH通用HER活性。
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密度泛函理論(DFT)計算進一步證明,α-MoC1- x和Pt原子之間的強金屬-載體相互作用使得反應物和中間體在催化劑表面上具有最佳的吸附/解吸,并且其協同作用導致Pt SA/α-MoC1- x@C優(yōu)異的pH通用析氫。
總的來說,該項工作為重新優(yōu)化單原子周圍的配位環(huán)境以建立高性能單原子電催化劑提供了新的見解。
Confining Zero-Valent Platinum Single Atoms in α-MoC1-x for pH-Universal Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108464

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