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大工侯軍剛JACS：在半導(dǎo)體光陽極上單原子Ni-N4-O位點(diǎn)助力高性能光電化學(xué)水分解

直接光電化學(xué)（PEC）分解水是一種很有前途的太陽能轉(zhuǎn)換解決方案，但是迫切需要解決固有的電荷傳輸問題，從而提高PEC的性能。

基于此，大連理工大學(xué)侯軍剛教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種通用的耦合策略來設(shè)計(jì)原子分散的M-N₄位點(diǎn)（M=Ni、Co和Fe），該位點(diǎn)與包含在析氧助催化劑（OEC: FeOOH，NiOOH、NiOOH/FeOOH）和半導(dǎo)體（BiVO₄）光陽極之間的軸向氧原子（M-N₄-O）協(xié)同，從而促進(jìn)光生電子空穴的分離，從而提高PEC活性。

通過像差校正的高角度環(huán)形暗場掃描透射電鏡、擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）和X射線吸收近邊緣結(jié)構(gòu)（XANES）鑒定了Ni-N₄和Ni-N₄-O部分的局部原子配位構(gòu)型。

值得注意的是，這種最先進(jìn)的FeOOH/Ni-N₄-O/BiVO₄光陽極在1.23 V vs RHE下達(dá)到了創(chuàng)紀(jì)錄的6.0 mA cm^-2的高光電流密度，大約是BiVO₄光陽極的3.97倍，實(shí)現(xiàn)了卓越的長期光穩(wěn)定性。

根據(jù)X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)分析和密度泛函理論計(jì)算，PEC性能的增強(qiáng)歸因于OEC/BiVO₄中單原子Ni-N₄-O部分的構(gòu)建，促進(jìn)了空穴從BiVO₄轉(zhuǎn)移到OEC，降低了自由能壘，加速PEC實(shí)際水分解的反應(yīng)動力學(xué)。

通過X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFs）分析和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，發(fā)現(xiàn)增強(qiáng)的PEC性能歸因于OEC/BiVO₄中單原子Ni-N₄-O位點(diǎn)的構(gòu)建，促進(jìn)空穴轉(zhuǎn)移，降低自由能壘，并且加速了PEC實(shí)際水分解的反應(yīng)動力學(xué)。

該工作開發(fā)了一種有效的途徑來設(shè)計(jì)和制造高效、穩(wěn)定的光陽極，用于可行的PEC水分解應(yīng)用。

Engineering Single-Atomic Ni-N₄-O Sites on Semiconductor Photoanodes for High-Performance Photoelectrochemical Water Splitting. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c07391.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c07391.

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