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化物所王峰/大工王敏Chem：提高20倍！Z-型CdS@g-C3N4上生物多元醇的氧控光重整為CO

生物質(zhì)原料的光催化轉(zhuǎn)化是一個極具前景的研究領(lǐng)域，它利用可持續(xù)的生物質(zhì)碳和太陽能生產(chǎn)基礎(chǔ)化工原料和燃料。一氧化碳（CO）是一種大規(guī)模的原料和燃料，在工業(yè)上是由煤和甲烷在高溫下的蒸汽重整產(chǎn)生的。在室溫下生物質(zhì)光催化共生產(chǎn)是一種很有前途的方法，但是活性仍然很低。

基于此，中科院大連化學(xué)物理研究所王峰研究員和大連理工大學(xué)王敏教授（共同通訊作者）等人報道了一種氧氣（O₂）控制的光重整方法，以促進(jìn)從生物多元醇和糖中釋放出CO。CO是主要產(chǎn)物，當(dāng)O₂與底物的摩爾比適中時，CO的析出速率可明顯提高。

殼結(jié)構(gòu)的Z-型CdS@g-C₃N₄光催化劑可以實(shí)現(xiàn)約48%的CO碳產(chǎn)率和99%的甘油轉(zhuǎn)化率，其中CO產(chǎn)率是惰性氣氛下的13倍，以及在氣體中CO的選擇性高達(dá)76%。

Z-型CdS@g-C₃N₄光催化劑的CO生成速率為1.27 mmol·g^-1·h^-1，是Cu/TiO₂（0.06 mmol·g^-1·h^-1）的20倍，是硫酸鹽修飾/CdS（0.31 mmol·g^-1·h^-1）的4倍。

通過機(jī)理研究發(fā)現(xiàn)，Z-型異質(zhì)結(jié)和核-殼結(jié)構(gòu)促進(jìn)光生電子轉(zhuǎn)移到催化劑表面，從而促進(jìn)O₂還原為羥基自由基，加速甘油重整過程。氧和底物的摩爾比（O/S值）對CO析出速率和選擇性至關(guān)重要。

CO作為主要產(chǎn)物產(chǎn)生，在中等O/S值（約2.5）下可以輕松提高其演化速率，因此通過這項(xiàng)技術(shù)可以有效利用許多生物質(zhì)資源來生產(chǎn)CO。該研究提供了一種新的氧化光重整策略，可以在溫和的條件下從生物質(zhì)中生產(chǎn)CO。

Oxygen-controlled photo-reforming of biopolyols to CO over Z-scheme CdS@g-C₃N₄. Chem, 2021, DOI: 10.1016/j.chempr.2021.10.021.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.10.021.

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