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孫學(xué)良/李雋/谷猛/陳寧Nat. Commun.：預(yù)先定位孤立原子制備吡咯-N4型單原子催化劑的通用策略

單原子催化劑（SACs）因其優(yōu)越的催化性能在許多領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。由于單原子位點(diǎn)的獨(dú)特性質(zhì)，利用單原子作為催化劑合成SACs具有廣闊的應(yīng)用前景。

基于此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授、清華大學(xué)李雋教授、南方科技大學(xué)谷猛副教授和加拿大同步輻射光源線站陳寧研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種利用Pt₁原子作為催化劑合成了Co₁ SAC。作者首先通過(guò)使用負(fù)載在N摻雜碳納米片上的Pt單原子作為催化劑（Pt₁/NCNS），利用原子層沉積（ALD）技術(shù)合成了Co SAC來(lái)驗(yàn)證該策略。

X射線吸收光譜（XAS）結(jié)果顯示單個(gè)分散的Co₁原子。正如XAS和高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）所證實(shí)的那樣，在Co沉積后Pt₁原子仍是原子分散的。

此外，作者還表明這種合成策略是通用的，也可以很容易地?cái)U(kuò)展到合成Fe和Ni SACs。X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）模擬和擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）分析結(jié)果表明，所制備的Co、Fe和Ni SACs為M₁-吡咯-N₄結(jié)構(gòu)（M=Fe, Co和Ni)。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明Pt₁原子促進(jìn)Co(Cp)₂離解成CoCp和Cp碎片。Co(Cp)產(chǎn)物通過(guò)強(qiáng)化學(xué)吸附進(jìn)一步沉積在基材上，從而導(dǎo)致更高的金屬負(fù)載和Co₁原子的形成。這些SACs在析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）下進(jìn)行了評(píng)估，通過(guò)原位XAS研究揭示了單原子位點(diǎn)的性質(zhì)。

在析氧反應(yīng)（OER）中， Ni₁Pt₁/NCNS催化劑顯示出比Fe和Co SACs對(duì)應(yīng)物更好的催化活性，與DFT預(yù)測(cè)非常吻合。這些新發(fā)現(xiàn)將SACs的應(yīng)用領(lǐng)域擴(kuò)展到催化制備方法，為先進(jìn)SACs的合理設(shè)計(jì)提供了可能。

A general strategy for preparing pyrrolic-N₄ type single-atom catalysts via pre-located isolated atoms. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-27143-5.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-27143-5.

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