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在幾十年里，對CO₂還原催化系統(tǒng)的設(shè)計(jì)進(jìn)行了廣泛的研究。與均相系統(tǒng)相比，光敏劑和催化劑有效共吸附的多組分無機(jī)金屬（MIOM）混合系統(tǒng)消除了對組分體相擴(kuò)散的需要，并避免了引發(fā)降解途徑的自由基中間體的積累，其中自由反應(yīng)物質(zhì)集中在一個密閉的反應(yīng)空間中。

在能量方面，作者發(fā)現(xiàn)在非水介質(zhì)中，還原的TiO₂（TiO₂(e^–)）的導(dǎo)帶（CB）水平位于更高的水平。還原TiO₂的能量優(yōu)勢允許從注入電子（TiO₂(e^–)）到共吸附CO₂還原催化劑的平穩(wěn)電子轉(zhuǎn)移（ET），需要相對較高的還原能力。此外，比TiO₂的CB低0.3-1.0 eV的各種淺表面俘獲位點(diǎn)和表面帶的存在有效地促進(jìn)了從任何光敏劑到TiO₂的電子注入，而沒有能量限制。與大多數(shù)光催化系統(tǒng)形成對比，其中需要連續(xù)吸收單個高能光子以產(chǎn)生具有足夠能量的激發(fā)態(tài)來完成光催化反應(yīng)，可能會導(dǎo)致光催化過程中出現(xiàn)不需要的副反應(yīng)。

基于此，韓國高麗大學(xué)Ho-Jin Son（通訊作者）等人報道了他們最近為推進(jìn)這些用于光化學(xué)CO₂還原的MIOM混合系統(tǒng)所做的研究工作，并詳細(xì)討論了它們的工作機(jī)制。

MIOM系統(tǒng)內(nèi)的基本ET過程，包括有機(jī)/有機(jī)金屬氧化還原系統(tǒng)中的間隔ET、有機(jī)金屬配合物的金屬到配體的電荷轉(zhuǎn)移以及組件之間的界面/外球電荷轉(zhuǎn)移，通過進(jìn)行串行光物理和電化學(xué)分析進(jìn)行了研究。由于此類ET主要發(fā)生在組分之間的界面，因此分子組分（有機(jī)/有機(jī)金屬光敏劑和分子還原催化劑）與本體無機(jī)固體（主要是n-型TiO₂半導(dǎo)體）之間的界面ET效率對整體光化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)和機(jī)理。

在一些TiO₂介導(dǎo)的MIOM雜化物中，有機(jī)或有機(jī)金屬光敏單元在TiO₂半導(dǎo)體上的化學(xué)附著有效地消除了組分之間擴(kuò)散/碰撞控制的ET步驟，并防止了活性物質(zhì)（氧化猝滅的陽離子或還原猝滅的陰離子）在反應(yīng)溶液，確保在延長的反應(yīng)期內(nèi)穩(wěn)定的光敏化。

采用TiO₂固定化的單位點(diǎn)有機(jī)金屬催化劑的位點(diǎn)隔離促進(jìn)了CO₂還原過程中的單體催化途徑，從而提高了產(chǎn)品選擇性和催化性能，包括延長壽命。

此外，作為一種替代的無機(jī)固體支架，引入宿主卟啉基質(zhì)（在金屬有機(jī)骨架（MOF）材料中相互連接）導(dǎo)致新型MOF-Re(I)雜化物通過高效和持久的光催化CO₂轉(zhuǎn)化卟啉MOF中的高效光捕獲/激子遷移和摻雜的Re(I)催化位點(diǎn)對光生電子的快速猝滅。總之，本文介紹的案例研究為涉及CO₂還原的人工光合作用的先進(jìn)多組分混合系統(tǒng)的合理設(shè)計(jì)提供了寶貴的見解。

Inorganometallic Photocatalyst for CO₂ Reduction. Acc. Chem. Res., 2021, DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00579.

https://doi.org/10.1021/acs.accounts.1c00579.

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Acc. Chem. Res.：用于CO2還原的無機(jī)金屬光催化劑

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