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8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果

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1. JACS: U鍵合Co催化，協同促進UCoO4電催化OER
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
電化學水分解可以解決人們不斷增長的能源需求和環(huán)境問題。而析氧反應(OER)緩慢的四電子動力學成為電化學水分解的瓶頸。因此，了解OER的機理和確定OER的活性位點對于設計和開發(fā)高效且穩(wěn)定的電催化劑非常重要。另外，多個金屬位點之間的電子結構調制是設計高效催化劑的關鍵。大多數研究都集中在通過其他d區(qū)金屬調節(jié)3d過渡金屬活性離子，而很少使用f區(qū)金屬。近日，中科院上海應用物理研究所張林娟、王建強和馬克斯·普朗克固體化學物理研究所胡志偉等報道了一種新型金屬氧化物UCoO4，它是一種在堿性溶液中具有高活性和耐用性的OER電催化劑。
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在UCoO4中，初始Co和U離子分別具有Co2+和U6+價態(tài)，并且具有完全有序的Co-O-U網絡排列。UCoO4顯示出優(yōu)異的OER活性，在1.0 M KOH 溶液中，其在10 mA cm-2的電流密度下的過電位僅為250 mV，Tafel斜率為47 mV dec-1。明顯高于其他B位純Co氧化物催化劑(LiCoO2、Li2Co2O4、Co2O4、ZnCo2O4和WCoO4等)。另外，UCoO4在1.20 VRHE和1.50 VRHE之間以10 mV s-1的掃描速率進行200個CV循環(huán)后，其在10 mA cm-2電流密度下的過電位僅增加2 mV，證明了UCoO4的長期穩(wěn)定性。
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X射線吸收光譜(XAS)和密度泛函理論(DFT)計算表明，在OER過程中，原始UCoO4中Co2+離子轉化為高價Co3+/4+，而U6+保持不變，這說明只有Co是活性位點。雖然U是OER非活性離子，但由于來自極高氧化態(tài)U6+的U 5f-O 2p-Co 3d網絡，U6+-5f的共價鍵合協同增強了Co3+/4+的OER活性。這項研究為通過獨特的5f參與實現電子結構操縱開辟了新途徑。
5f Covalency Synergistically Boosting Oxygen Evolution of UCoO4 Catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c10311
2. Nano-Micro Lett.: 加上靜電場，性能大增強！靜電場助力BiVO4納米線光催化CO2轉化
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光催化CO2還原能夠減少大氣中CO2濃度并且產生高附加值的產物，其受到人們越來越多的關注。然而，光催化體系中光生載流子的復合嚴重阻礙了光催化劑的能量轉換效率，從根本上解決光生載流子的分離和轉移問題至關重要。基于此，蘭州大學韓衛(wèi)華、Zhen Cao和謝明政等選擇(010)面暴露的BiVO4納米線作為光催化劑，極化的多晶PZT晶片用作壓電基板，通過從光催化劑頂部向壓電基板施加應力而產生靜電場以在空間中分離光生空穴和光生電子來抑制光催化劑中光生載流子的復合。
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
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實驗結果表明，PZT襯底頂部產生的負靜電場顯著提高了BiVO4納米線的光催化CO2還原性能。施加靜電場后，CO和CH4的產率都得到了提高，具體而言，在9 g石英玻璃的應力下，CO和CH4生成速率分別達到1.37 μmol cm-2 h-1和2.41 μmol cm-2 h-1。此外，靜電場也促進了BiVO4的活性，BiVO4在4個周期下性能很少衰減。在應力下，BiVO4納米線在400 nm的IPCE值從4.74%提高到26.99%，同時，表觀量子產率可以達到0.59%。
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機理實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，靜電場對光生載流子的傳輸行為有三種影響：首先，電位梯度為光生空穴和光生電子的分離和轉移提供了驅動力，顯著抑制了它們的復合。其次，光生載流子在降低其電勢后變得更有活力，這增加了它們逃離表面缺陷捕獲和進行氧化還原反應的活性。最后，電場還會促進極化分子或基團在光催化劑表面的吸附，極大地促進了產物的選擇性。另外，對于富含O空位的BiVO4納米線，在熱力學上CO2分子將被吸收在與O空位相鄰的V原子上，當施加外部靜電場時，CO2和CH4的吸附能很少改變。然而，CO的吸附能提高了約30%。該工作提出了一種改善光催化系統(tǒng)中光載流子分離/轉移動力學的有效策略，這也將為光伏和光電檢測設備提供有利的參考。
Electrostatic Field Enhanced Photocatalytic CO2 Conversion on BiVO4 Nanowires. Nano-Micro Letters, 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00749-6
3. JMCA: 軸向Cl配位加Ni-N4，協同加速NiN4-Cl SAs/NC電催化HER
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電催化水分解具有能量轉換效率高、清潔、無污染等優(yōu)點，是綠色制氫的最佳方法。由雜原子調控的單原子催化劑(SAC)作為高效析氫反應(HER)的電催化劑顯示出優(yōu)異的性能；然而，SAC軸向協調結構的可控合成以實現穩(wěn)健的HER性能仍具有挑戰(zhàn)。在此，中國石油大學(華東)潘原團隊提出了一種摻雜-吸附-熱解策略，成功構建了具有軸向Cl原子配位的NiN4-Cl活性位點(NiN4-Cl SAs/NC)，以加速電催化HER。
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軸向Cl原子配位改變了催化劑的電子結構，所獲得的NiN4-Cl SAs/NC催化劑表現出優(yōu)異的HER活性、低過電位、小塔菲爾斜率、高周轉頻率和長期穩(wěn)定性。具體而言，在1 M KOH和0.5 M H2SO4溶液中，NiN4-Cl SAs/NC在10 mA cm-2的電流密度下的HER過電位分別為243 mV和274 mV，Tafel斜率分別為89.2 mV dec-1和96.4 mV dec-1。另外，在堿性和酸性溶液中，NiN4-Cl SAs/NC在300 mV下的TOF分別為0.86 s-1和0.68 s-1；并且其還能連續(xù)穩(wěn)定運行24小時。
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密度泛函理論(DFT)計算表明，由于軸向Cl原子和原子分散的Ni-N4活性位點協同作用，NiN4-Cl SAs/NC具有優(yōu)異的HER性能；并且軸向Cl原子配位誘導的電子定域增強，這有利于H*中間體的吸附和活化，從而加速HER過程。這項工作為通過軸向配位策略合理設計和構建高性能SAC催化劑用于電催化應用提供了實例，同時也展現了催化劑在水分解中廣闊的應用前景。
Atomically Dispersed NiN4-Cl Active Site with Axial Ni-Cl Coordination for Accelerating Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Journal of Materials Chemistry A, 2012. DOI: 10.1039/D1TA08287F
4. Small Methods: 1+1>2!缺陷加異質界面協同促進NiS2/MoS2電化學分解水
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電催化水分解是一種高效、環(huán)保的大規(guī)模制氫技術。用于水分解的MoS2基催化劑，具有獨特的形態(tài)、優(yōu)良的電導率和合適的帶隙，但是其廣泛應用受到動力學遲緩的阻礙。特別是MoS2基催化劑在堿性介質中的全分解水性能并不理想。界面微環(huán)境調節(jié)已被證明是制造高效催化劑的有效方法。基于此，揚州大學龐歡、成均館大學Dae Joon Kang和山西大學石虎等通過簡單的策略成功合成了富含晶格缺陷的NiS2/MoS2納米薄片(NMS NFs)電催化劑。
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
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得益于NiS2和MoS2之間豐富的晶格缺陷和調節(jié)的界面微環(huán)境，制備的NMS NFs顯示出優(yōu)異的水分解催化活性。在1.0 M KOH溶液中，優(yōu)化的NMS NFs(Ni:Mo的摩爾比= 5:5)在10 mA cm-2電流密度下的HER和OER過電位分別為90 mV和270 mV；并且在全水分解系統(tǒng)中，僅需1.60 V的電池電壓就能達到10 mA cm-2的電流密度，低于基于貴金屬的電催化劑(10 mA cm-2，1.68 V)。更重要的是，NMS NFs電催化劑對全水分解也表現出卓越的長期穩(wěn)定性(> 50 h)。
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實驗和密度泛函理論(DFT)計算揭示了NMSNFs作為整體水分解電催化劑的優(yōu)點: 1.獨特的分層NFs(≈20nm)可以提供大的表面積，加速電解質擴散；2.NiS2和MoS2之間形成的異質界面可以顯著提高結構穩(wěn)定性；3.豐富的晶格缺陷可以提供大量的催化活性中心；4.NiS2和MoS2之間的強異質界面相互作用可以顯著提高電荷轉移速率；5.在MoS2中引入NiS2可以調節(jié)界面微環(huán)境，即這種策略不僅可以調節(jié)材料的電子結構，還可以優(yōu)化催化動力學。這項工作不僅為設計高效分解水電催化劑提供了指導，而且還強調了界面微環(huán)境調節(jié)對優(yōu)化催化動力學的重要作用。
Interfacial Microenvironment Modulation Enhancing Catalytic Kinetics of Binary Metal Sulfides Heterostructures for Advanced Water Splitting Electrocatalysts. Small Methods, 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101186
5. Small: 莫要小瞧異質界面，有它催化不緩慢！2D/2D Co2P@BP/gC3N4高選擇性和高效光催化CO2RR
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太陽能驅動CO2轉化為高價值燃料或化學品是一種可行且具有前景的策略，其具有節(jié)能、環(huán)保、綠色、條件溫和等眾多優(yōu)勢。然而，由于CO2較高的C=O解離能(≈750 kJ mol-1)，選擇合適的半導體材料進行光催化CO2轉化至關重要。近日，西南大學李長明、蘇州科技大學胡俊蝶等通過簡單的自組裝方法，成功制備了一種穩(wěn)定的2D/2D Co2P@BP/gC3N4異質結，用于高效且高選擇性的光催化CO2還原反應。
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
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BP納米片的引入可以促進界面電荷轉移和電荷分離效率、拓寬光響應范圍和增強電導率進而提高gC3N4的光催化CO2活性。超小且高度結晶的Co2P納米粒子(≈3 nm)通過豐富的Co- P鍵均勻錨定在BP納米片表面，可以協同提高CO2選擇性和Co2P@BP/gC3N4異質結的穩(wěn)定性。因此，最佳的Co2P@BP/gC3N4光催化劑顯著提高了光催化穩(wěn)定性、活性和CO2還原反應的選擇性，對CO的選擇性約為96%，生成速率為 16.21 μmol g-1 h-1，是原始gC3N4的5.4倍。
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
機理實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，Co2P@BP/gC3N4異質結的高選擇性和活性歸因于其*COOH、*CO和*+CO的吉布斯自由能低于純BP/gC3N4和純gC3N4，以及在BP/gC3N4和Co2P/BP異質界面處的快速電荷轉移。這項工作為開發(fā)在實際應用中有效地光催化CO2轉化的高效光催化劑提供了指導，以顯著提高CO2轉化效率。
Highly Selective and Efficient Solar-Light-Driven CO2 Conversion with an Ambient-Stable 2D/2D Co2P@BP/g-C3N4 Heterojunction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105376
6. Small: “真金”不怕烈火煉，淬火性能方顯現！多孔NiCo2O4納米線用于堿性淡水和海水OER
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電化學水分解是一種可以提供以氫燃料形式存儲可再生能源的有效方法。然而，析氧反應(OER)是在很大程度上限制了水分解的效率，其涉及多個電子-質子耦合轉移步驟，通常會導致動力學緩慢和高過電位，從而限制電化學水分解的應用。據文獻報道，表面/近表面工程是提高OER電催化劑內在活性的有效策略?；诖耍?strong>新加坡國立大學John Wang、潘爭輝和浙江農林大學陳浩、龐亞俊等通過一種簡便的淬火方法，同時實現在NiCo2O4表面金屬摻雜和空位生成(具有氧空位和表面Fe摻雜的淬火態(tài)多孔NiCo2O4納米線)，從而大大提高其在堿性淡水和海水電解質中的OER活性。
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
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由于淬火過程中反應在很短的時間內發(fā)生，因此金屬摻雜只會集中在催化劑表面。在淬火的過程中，表面金屬摻雜和表面空位產生能夠調控NiCo2O4催化劑局部表面/近表面的電子結構和配位環(huán)境。在1.0 M KOH中，優(yōu)化后的0.5Fe-NiCo2O4納米線在10 mA cm-2的電流密度下的OER過電位低至258 mV。另外，0.5Fe-NiCo2O4納米線在堿性海水中也表現出非凡的活性，在10 mA cm-2的電流密度下的OER過電位低至293 mV。
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
密度泛函理論(DFT)計算表明，由于Fe原子的摻雜，表面Fe摻雜可以極大地優(yōu)化RDS的自由能并提高NiCo2O4 @CC的OER性能；同時，Fe摻雜能夠有效調節(jié)電子態(tài)和調節(jié)電子結構，從而促進OER動力學。這項工作為過渡金屬氧化物電催化劑的表面工程提供了新見解，所用的淬火策略也為設計具有高活性和穩(wěn)定性的OER海水電催化劑提供了指導。
Quench-Induced Surface Engineering Boosts Alkaline Freshwater and Seawater Oxygen Evolution Reaction of Porous NiCo2O4 Nanowires. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202106187
7. Appl. Catal. B.: 前體快速熱解，催化性能強烈！Ni-SAC@NCs用于將CO2選擇性電還原為CO
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電化學還原CO2(CO2RR)是解決全球過量CO2排放和實現碳中和的有效方法。然而，由于CO2的穩(wěn)定化學鍵合和水性體系中的競爭性析氫反應(HER)，CO2RR需要高效的電催化劑。單原子催化劑(SACs)具有獨特的電子特性，可以實現對CO2RR的超高選擇性。近日，南開大學周震、中科院天津工業(yè)生物技術研究所HuijuanCui等通過快速熱解策略制備了氮摻雜碳負載的Ni SACs(Ni-SAC@NCs)，該催化劑能夠高效高選擇性地進行CO2RR。
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
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高溫可以促進前驅體的分解，而含碳前驅體快速熱解產生的瞬時高內壓可以從本質上抑制金屬原子的團聚，從而實現Ni單原子的高度分散。優(yōu)化的Ni-SAC@NCs表現出優(yōu)異的CO2RR性能，在0.5 M KHCO3溶液中，在-0.6 VRHE至-0.9 VRHE電位窗口中FECO保持遠高于80%(在-0.6 VRHE下具有最高FECO(95%)，并且在該電位下連續(xù)穩(wěn)定運行10小時)；在1.0 M KHCO3作為電解質的流通池中，Ni-SAC@NCs在2.7 V的電池電壓下獲得了187.7 mA cm-2的CO部分電流密度。
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密度泛函理論(DFT)計算表明，Ni-SAC@NC是缺陷-Ni-N3結構，NiN3 Vac有利于COOH*的生成，其電位決速步(COOH*→CO*)的自由能壘為0.62eV，顯示出產生CO的最佳催化活性。為了更好地了解CO2RR的選擇性，還計算了NiN3 Vac的競爭性HER，NiN3 Vac的ΔG遠大于0 eV，表現出較差的HER活性，這表明Ni-SAC@NC具有高的CO選擇性。這項工作開發(fā)了一條制備單原子催化劑的新途徑，并證明了金屬中心和配位環(huán)境在電催化過程中的重要作用。
Nickel Single-Atom Catalysts Intrinsically Promoted by Fast Pyrolysis for Selective Electroreduction of CO2 into CO. Applied Catalysis B: Environmental, 2012. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120997
8. Appl. Catal. B.: Pd SASs與CdS聯手，高效光催化分解水不愁
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
太陽能驅動的全水分解產生氫氣對能源可持續(xù)性具有重要意義，但由于其效率低，嚴重阻礙了其在實際應用中的規(guī)?；dS是一種重要的低功函數過渡金屬硫化物，然而，由于光腐蝕的影響，其光穩(wěn)定性往往會下降。為了克服這個問題，陜西科技大學王傳義、李偉等通過簡單可控的光誘導還原策略，采用單原子Pd SASs來修飾CdS(CdS-Pd)，以提升CdS的穩(wěn)定性。
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
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由于協同的半導體(CdS)-金屬(Pd)相互作用，實現了快速的體到表面的電子遷移，因此所得的CdS-Pd(3.83‰)納米催化劑顯示出相當高的結構穩(wěn)定性和HER活性。在去離子水中(pH=10)，10 mg CdS-Pd(3.83‰)在6小時內釋放約56.88 μmol H2，HER速率約為947.93 μmol g-1 h-1，比CdS高約110倍。另外，在犧牲劑存在和不存在的情況下，CdS-Pd(3.83‰)在420 ?nm/500 nm下的AQY分別為33.92%/27.49%和4.47%/1.81%，證明了其在寬帶光照射下的高效性。
8篇催化頂刊：JACS、ML、JMCA、Small Methods、Small、Appl. Catal. B.等成果
實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，水分子首先吸附在CdS-Pd納米催化劑的表面，然后其OH鍵被削弱并斷裂，在Pd原子位點形成H*中間體和OH–離子。由于S到Pd的快速電子轉移，H*中間體在接受電子后很容易轉化為氫，并且當進一步與光生空穴反應時，OH–離子將轉化為氧。更重要的是，CdS-Pd(3.83‰)上的水分解能壘和HER能壘較低，適用于全水分解制氫。該研究為獲得穩(wěn)定的CdS基光催化劑提供了的策略。
Pd Single-Atom Decorated CdS Nanocatalyst for Highly Efficient Overall Water Splitting under Simulated Solar Light. Applied Catalysis B: Environmental, 2012. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121000

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