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河工大李蘭蘭Appl. Catal. B.：極性鍵誘導(dǎo)的強(qiáng)Pd載體電子相互作用顯著提高ORR活性和穩(wěn)定性

強(qiáng)金屬-載體相互作用（SMSI）效應(yīng)對(duì)于提高金屬催化劑的活性和耐久性十分具有吸引力。鈀（Pd）比鉑（Pt）具有更大的保留（2-3倍）、類(lèi)似的電子結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)，被認(rèn)為是大量重要化學(xué)反應(yīng)的潛在催化劑。以氧還原反應(yīng)（ORR）為例，Pd的電化學(xué)性能仍然勉強(qiáng)與Pt催化劑相當(dāng)，因?yàn)椋?）Pd表面由于其較高d-帶中心；（2）Pd基催化劑在燃料電池惡劣的運(yùn)行條件下比Pt基催化劑具有更大的電化學(xué)溶解度。

因此，Pd基催化劑的催化穩(wěn)定性和活性不足會(huì)導(dǎo)致長(zhǎng)期燃料電池條件下ORR性能下降?；诖?，河北工業(yè)大學(xué)李蘭蘭副研究員（通訊作者）等人報(bào)道了載體中的強(qiáng)極性鍵可以顯著提高Pd納米顆粒（NPs）的電催化氧還原活性和耐久性。

作者通過(guò)簡(jiǎn)單的兩步方法將O-B鍵引入不同濃度的多孔氮化硼（p-BN），以獲得氧摻雜的多孔氮化硼（p-BNO）載體。與具有共價(jià)C=C鍵的C載體和具有極性共價(jià)N-B鍵的h-BN載體（電負(fù)性：B=2.04，N=3.04）相比，具有強(qiáng)極性O(shè)-B鍵（電負(fù)性：B=2.04，O=3.44）的p-BNO載體負(fù)載的Pd NPs（~4.4nm）具有優(yōu)異的ORR性能。正如預(yù)期的那樣，O-B位點(diǎn)既可以作為錨定Pd NPs的活性位點(diǎn)，也可以作為激活Pd催化劑的豐富表面供體，從而促進(jìn)ORR過(guò)程。

得益于O-B到Pd NPs的定向電子轉(zhuǎn)移，新開(kāi)發(fā)的Pd/p-BNO催化劑在堿性和酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出比市售Pd/C（Com.Pt/C）更好的ORR催化活性。優(yōu)化后的Pd/p-BNO在0.90 V （vs.RHE）下的質(zhì)量比活性和表面比活性比商業(yè)Pt/C催化劑高出近1.9倍和2.2倍。

同時(shí)，極性鍵引起的強(qiáng)鍵合效應(yīng)有效地提高了Pd/p-BNO的穩(wěn)定性。該工作證明了極性化學(xué)鍵在載體誘導(dǎo)SMSI效應(yīng)方面的重要作用，可能為設(shè)計(jì)優(yōu)異的多相催化劑開(kāi)辟新的機(jī)會(huì)。

Polar bonds induced strong Pd-support electronic interaction drives remarkably enhanced oxygen reduction activity and stability. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121020.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121020.

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