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Appl. Catal. B.：Pd原子促進(jìn)ZnZrOx固溶體催化劑助力CO2加氫制甲醇

開發(fā)高效的CO₂轉(zhuǎn)化催化劑是一個(gè)長期的愿望?；诖?，新加坡國立大學(xué)顏寧教授和Sergey M. Kozlov、瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工大學(xué)Javier Pérez-Ramírez（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種原子Pd促進(jìn)的ZnZrO_x固溶體催化劑（Pd-ZnZrO_x），對(duì)比裸ZnZrO_x，該催化劑的甲醇生產(chǎn)速率顯著提高，并且在運(yùn)行100 h內(nèi)具有出色的穩(wěn)定性。

作者采用共沉淀法制備了一種新型Pd-ZnZrO_x固溶體催化劑，其特征是Pd原子分散在ZnZrO_x上。Pd原子摻雜顯著提高了甲醇的生產(chǎn)活性，并伴隨著良好的長期穩(wěn)定性，這對(duì)大規(guī)模的CO₂增值具有吸引力。

同時(shí)，通過實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，高達(dá)0.8 at.%（即0.6 wt%），Pd可以原子地分散在ZnZrO_x中，導(dǎo)致混合氧化物上有更多的氧空位，從而促進(jìn)甲醇的生產(chǎn)。

此外，動(dòng)力學(xué)分析和原位DRIFTS表明，ZnZrO_x上的氫活化受到限制，但原子Pd摻雜促進(jìn)了H₂離解以及隨后的HCOO?形成，從而促進(jìn)了CO₂轉(zhuǎn)化為甲醇。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，原子Pd的存在使H₂離解更加放熱，這增加了表面H的可用性并促進(jìn)了相鄰Zn位點(diǎn)的CO₂氫化，為Pd-ZnZrO_x在CO₂氫化中的高活性和穩(wěn)健性提供了基本原理。

Atomic Pd-promoted ZnZrO_x solid solution catalyst for CO₂ hydrogenation to methanol. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120994.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120994.

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