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化物所王曉東/林堅ACS Catal.：MXene原位生成的富含缺陷的TiO2用于增強乙烷氧化脫氫制乙烯

輕烷烴在金屬氧化物上的選擇性氧化脫氫（ODH）通常遵循氧化還原催化循環(huán)，其中晶格氧的釋放和回收對催化性能起著關(guān)鍵作用。因此，制備還原性有限的金屬氧化物（如TiO₂）作為主要活性組分，而不是該工藝中的載體或改性劑，仍然是一個挑戰(zhàn)。

基于此，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所王曉東研究員和林堅研究員（共同通訊作者）等人報道了他們發(fā)現(xiàn)與層狀TiO₂（M-TiO₂）催化劑相比，乙烷ODH性能顯著提高，該催化劑在反應(yīng)過程中由Ti₃C₂Tx MXene材料原位演變而來。

在本文中，作者以Ti₃C₂Tx MXene作為前驅(qū)體，在ODH反應(yīng)過程中獨特地存在豐富的Ti和氧空位缺陷，從而促進M-TiO₂的形成。

通過實驗測試發(fā)現(xiàn)，該M-TiO₂的反應(yīng)性比P25 TiO₂高4倍，具有15.4 g_C2H4 g_cat^-1 h^-1的優(yōu)異乙烯生產(chǎn)率，優(yōu)于先前報道的催化劑。同時，作者還利用各種實驗表征和密度泛函理論（DFT）計算來揭示這些缺陷在該M-TiO₂催化劑上乙烷轉(zhuǎn)化中的作用。

實驗表征和理論計算揭示了M-TiO₂上Ti和氧空位缺陷對C₂H₆轉(zhuǎn)化的重要性。Ti空位可以穩(wěn)定缺陷結(jié)構(gòu)，提高晶格氧的還原性，降低乙烷的活化能壘，而氧空位則有利于O₂的活化，從而恢復(fù)晶格氧。

該工作強調(diào)了陽離子缺陷相對于還原性有限的傳統(tǒng)金屬氧化物的重要性，以實現(xiàn)ODH反應(yīng)的增強性能。

Defect-Rich TiO₂ In Situ Evolved from MXene for the Enhanced Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c04409.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04409.

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