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納米限制為促進(jìn)電催化C-C耦合提供了一種有前景的解決方案，通過(guò)改變擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)以確保用于碳二聚的C₁中間體的高局部濃度。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰團(tuán)隊(duì)在有限元方法模擬結(jié)果的指導(dǎo)下，通過(guò)Ostwald熟化合成了一系列具有可調(diào)殼數(shù)的Cu₂O空心多殼結(jié)構(gòu)(HoMS)。

研究人員預(yù)計(jì)通過(guò)增加HoMSs的殼數(shù)，可能會(huì)顯著延緩擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，進(jìn)而延長(zhǎng)C1中間體的保留時(shí)間，增加進(jìn)一步二聚成C2產(chǎn)物的可能性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨著殼數(shù)的增加，更多的C1中間體集中在空腔內(nèi)，大大提高了對(duì)C2產(chǎn)物C-C耦合的概率。而當(dāng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)、平衡常數(shù)和擴(kuò)散系數(shù)等模擬參數(shù)發(fā)生改變時(shí)，隨殼數(shù)的變化，C2/C1比值趨勢(shì)保持不變。

當(dāng)應(yīng)用于CO₂電還原(CO₂RR)時(shí)，原位形成的Cu-HoMS顯示出殼數(shù)與C₂₊產(chǎn)物選擇性之間的正相關(guān)，在中性電解質(zhì)中513.7±0.7 mA cm^-2的轉(zhuǎn)化率下達(dá)到最大C₂₊法拉第效率77.0±0.3%。

機(jī)理研究闡明了HoMS的限制效應(yīng)，即Cu殼的疊加導(dǎo)致腔內(nèi)局部CO吸附物的更高覆蓋率，以增強(qiáng)二聚化。綜上，這項(xiàng)工作為高效C-C偶聯(lián)催化劑的精細(xì)設(shè)計(jì)提供了寶貴的見(jiàn)解。

Nanoconfinement Engineering over Hollow Multi-Shell Structured Copper towards Efficient Electrocatalytical C-C Coupling. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202113498

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中科大曾杰Angew.: 納米受限工程促進(jìn)HoMSs電催化C-C耦合

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