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具有可再生性、結(jié)構(gòu)多樣性和可設(shè)計(jì)性的有機(jī)電極材料 (OEM) 正在成為鈉離子電池（SIB）的候選材料。電極材料的性能與電解液的選擇密切相關(guān)，但關(guān)于溶劑化對(duì)電化學(xué)行為的影響還不夠深入。

在此，北京航空航天大學(xué)張瑜教授等人以N-雜并五苯醌（TAPQ）作為電極材料以揭示溶劑化作用對(duì)不同電解液環(huán)境下鈉離子電池性能的影響。

研究發(fā)現(xiàn)，在基于二甘醇二甲醚（DEGDME）的電解液中循環(huán)的TAPQ表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，包括高容量（400 mAh g^-1）、良好的倍率性能（5 A g^-1時(shí)為242 mAh g^-1）和長(zhǎng)期穩(wěn)定性（1000次循環(huán)容量保持率為76%），但在基于碳酸鹽的電解液中由于結(jié)構(gòu)損傷經(jīng)歷了快速的容量衰減。

圖1. TAPQ在不同電解液中的電化學(xué)性能

溶劑化的作用主要體現(xiàn)在兩個(gè)方面：

一是通過電極與電解液的相容性穩(wěn)定陰離子中間體，醚基電解液顯示出獨(dú)特的溶劑-離子-復(fù)合鞘結(jié)構(gòu)，從而有效地穩(wěn)定 TAPQ 陰離子并促進(jìn)在不同條件下發(fā)生的多電子氧化還原反應(yīng)。

二是溶劑化鞘結(jié)構(gòu)對(duì)界面電化學(xué)特性的影響，DEGDME基電解液中獨(dú)特的SEI特性導(dǎo)致了界面特性的大幅改善。TAPQ在碳酸鹽基電解液中的失效原因與溶劑化穩(wěn)定性弱和SEI層厚從而導(dǎo)致材料結(jié)構(gòu)退化有關(guān)。這一發(fā)現(xiàn)不僅補(bǔ)充了現(xiàn)有的關(guān)于具有醚基電解液的SIB意外高性能的知識(shí)，而且還提供了對(duì)電解液優(yōu)化的新見解。

圖2. 溶劑化效應(yīng)對(duì)TAPQ儲(chǔ)鈉性能的影響

Solvation Effect on the Improved Sodium Storage Performance of N-heteropentacenequinone, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202112112

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北航張瑜Angew：溶劑化對(duì)提高TAPQ鈉儲(chǔ)存性能的影響

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