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中大劉升衛(wèi)Appl. Catal. B：利用活性中心協(xié)同調(diào)節(jié)W6+摻雜晶體g-C3N4納米棒光催化CO2還原回收太陽能燃料

石墨碳氮化物（g-C₃N₄）在光催化將溫室氣體CO₂轉(zhuǎn)化為有價值的太陽能燃料方面具有廣闊的應用前景。結(jié)晶型g-C₃N₄（CCN）受到廣泛關注，但是由于缺乏合適的活性位點，其CO₂還原效率和選擇性仍不理想。

基于此，中山大學劉升衛(wèi)教授（通訊作者）等人報道了通過在相鄰七嗪單元的空腔位置形成W-N₆鍵來構建的鎢（W）摻雜的CCN（CCN-W）。其中，作者以預制的CCN為前驅(qū)體，W(CO)₆作為金屬源，在溶劑熱處理的幫助下制備了W⁶⁺摻雜的晶體氮化碳（CCN-W）納米棒，包括W-N₆鍵合。

通過測試結(jié)果表明，CCN-W中的W-N₆鍵是通過將相鄰七嗪單元空腔位置的N 2p的孤對電子與W⁶⁺離子的空軌道配位而形成的。正如預期的那樣，W⁶⁺的電子存儲能力有利于光電子在W-N₆部分的俘獲和積累，抑制電荷復合。

同時，CCN-W中的W-N₆中心以中等覆蓋率和強度促進化學吸附CO₂和CO中間體。因此，在W-N₆中心相遇的累積光電子和吸附的CO₂將有效地還原為CO中間體，后者進一步加氫生成烴（CH₄和C₂H₄），具有約83%的高選擇性。

值得注意的是，相對于CCN，CCN-W上的全光譜CO₂還原速率（11.91 μmol g^-1 h^-1）增加了>5倍，同時，對烴類化合物（CH₄和C₂H₄）的光電子選擇性增加了>2倍。W⁶⁺摻雜引入了W-N₆作為多功能活性中心，豐富了光電子和CO₂分子，并通過降低反應勢壘和適度穩(wěn)定共中間體催化其選擇性轉(zhuǎn)化為烴類化合物。

同時，由于W⁶⁺摻雜，CCN-W的能帶結(jié)構被調(diào)整，通過在帶隙中形成局部能級來增強可見光吸收能力。通過降低VB邊緣位置，提高了空穴氧化電位和 H2O 氧化動力學。該研究將為利用多功能活性中心調(diào)節(jié)CCN光催化劑以實現(xiàn)高效和選擇性光催化CO₂還原提供新的見解。

Recovering solar fuels from photocatalytic CO₂ reduction over W⁶⁺-incorporated crystalline g-C₃N₄ nanorods by synergetic modulation of active centers. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120978.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120978.

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