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Nat. Commun.：四硫富瓦烯基配位聚合物凝膠可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)光催化制氫和CO2還原

通過(guò)光催化水或二氧化碳（CO₂）還原制取氫氣，將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為燃料，可以高效、可持續(xù)地實(shí)現(xiàn)急需的可再生化石燃料替代品。低分子量凝膠（LMWG）基連接體和合金屬離子組裝而成的配位聚合物凝膠（CPG）是光催化領(lǐng)域中一種很好的設(shè)計(jì)策略。

基于此，印度賈瓦哈拉爾·尼赫魯高級(jí)科學(xué)研究中心Tapas Kumar Maji（通訊作者）等人報(bào)道了一種軟加工金屬-有機(jī)雜化材料，其可以在可見(jiàn)光和陽(yáng)光直射下光催化水產(chǎn)生氫氣和將CO₂還原為CO和CH₄。

作者通過(guò)酰胺鍵將四硫富瓦烯（TTF）和三吡啶（TPY）衍生物結(jié)合，合成了四足低分子量凝膠劑（LMWG），得到了TPY-TTF LMWG。TPY-TTF LMWG作為連接劑，該凝膠劑分子與Zn^II離子自組裝形成配位聚合物凝膠（CPG），即Zn-TPY-TTF CPG。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，受電荷轉(zhuǎn)移相互作用的調(diào)節(jié)，Zn-TPY-TTF CPG具有很高的光催化活性，其光催化水生產(chǎn)氫氣的速率為530 μmol g^-1 h^-1，光催化CO₂還原為CO的速率為438 μmol g^-1 h^-1并且選擇性超過(guò)99%。

此外，通過(guò)將具有納米帶形貌的Zn-TPY-TTF CPG與Pt納米顆粒偶聯(lián)，原位形成了穩(wěn)定的Pt@Zn-TPY-TTF CPG，實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)其光催化制取氫氣的活性增加了數(shù)倍，達(dá)到了14727 μmol g^-1 h^-1。重要的是Pt@Zn-TPY-TTF CPG光催化CO₂還原產(chǎn)生CH₄的速率達(dá)到了292 μmol g^-1 h^-1，并且選擇性超過(guò)了97%，而不是CO。

因此，Zn-TPY-TTF CPG和Pt@Zn-TPY-TTF CPG在環(huán)境條件下都表現(xiàn)出太陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)的光催化活性潛力。作者通過(guò)原位DRIFT研究和密度泛函理論（DFT）計(jì)算闡明了CPG催化劑在可見(jiàn)光和太陽(yáng)光直射下電荷轉(zhuǎn)移調(diào)節(jié)CO₂還原生成CO/CH₄的潛在機(jī)理。

Charge-transfer regulated visible light driven photocatalytic H₂ production and CO₂ reduction in tetrathiafulvalene based coordination polymer gel. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106819.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106819.

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