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串聯(lián)和協(xié)同催化可以通過(guò)減少分離、耦合反應(yīng)來(lái)控制反應(yīng)的選擇性，從而徹底改變化學(xué)生產(chǎn)，其應(yīng)用包括單位點(diǎn)或多米諾反應(yīng)，含交換流體相中間體的多位點(diǎn)系統(tǒng)，以及界面催化。一些復(fù)雜的生物分子組裝體可以在催化劑位點(diǎn)之間按順序傳遞活性中間體，但多相催化劑通常沒(méi)有實(shí)現(xiàn)這一目的所需的不同功能的精確定位，對(duì)反應(yīng)中間體精確的時(shí)空控制仍然難以捉摸。

丙烯是一種重要的工業(yè)中間體，在供應(yīng)和需求之間存在缺口。非氧化丙烷脫氫(PDH)受限于吸熱和反應(yīng)平衡，需要較高的溫度才能達(dá)到商業(yè)上可行的單次產(chǎn)率。丙烷氧化脫氫(ODHP)可以克服平衡限制，避免熱裂解，但丙烷氧化脫氫制丙烯和水的催化劑的選擇性隨著轉(zhuǎn)化率的增加而降低，因?yàn)楸┍旧肀缺楦菀妆谎趸?/strong>

針對(duì)這個(gè)問(wèn)題，美國(guó)西北大學(xué)Peter C. Stair和Justin M. Notestein在Science上發(fā)表文章，通過(guò)將一種選擇性氫燃燒催化劑In₂O₃(一種約2 nm厚的In₂O₃)置于丙烷脫氫催化劑上，并將鉑納米顆粒支撐在氧化鋁球上，從而創(chuàng)造出納米級(jí)的串聯(lián)催化劑。這種涂層使鉑納米顆粒暴露，以便丙烷脫氫。在氧化銦-鉑界面處，表面氫原子被氧化。

具體地，作者使用原子層沉積法在Pt/Al₂O₃上生長(zhǎng)In₂O₃，這種納米結(jié)構(gòu)通過(guò)表面氫原子轉(zhuǎn)移使結(jié)構(gòu)域動(dòng)態(tài)耦合，導(dǎo)致鉑將丙烷脫氫(PDH)轉(zhuǎn)化為丙烯。然后用In₂O₃選擇性燃燒氫，而不過(guò)度燃燒碳?xì)浠衔铩Ｆ渌{米結(jié)構(gòu)，包括鉑在氧化銦上或鉑與氧化銦的混合，都有利于丙烷燃燒，因?yàn)樗鼈儾荒苡行虻亟M織反應(yīng)。其凈效果是丙烷在超過(guò)PDH平衡的高產(chǎn)量下快速而穩(wěn)定的氧化脫氫，這種方法使丙烯的產(chǎn)量提高到30%。使用這種納米尺度的催化劑的串聯(lián)催化有望實(shí)現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn)中的高選擇性。

圖1. 串級(jí)反應(yīng)模型

圖2. 催化劑活性及結(jié)構(gòu)概述

圖3. (Pt/Al₂O₃)@35cIn₂O₃與已建立的ODHP催化劑的催化性能的比較

圖4. 串聯(lián)催化劑的表征

鏈接

Tandem In₂O₃-Pt/Al₂O₃ catalyst for coupling of propane dehydrogenation to selective H₂ combustion. Science 371 (6535), 1257-1260.

https://science.sciencemag.org/content/371/6535/1257

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/16/b35f18081e/

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