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華科夏寶玉Angew.：質(zhì)量活性高達(dá)1.29 A mgPt-1! PtCo合金與石墨烯協(xié)同促進(jìn)ORR

替代現(xiàn)有傳統(tǒng)能源系統(tǒng)，燃料電池是一種很有前景的方案。氧還原反應(yīng)(ORR)是燃料電池和金屬-空氣電池的一種極其重要的電化學(xué)反應(yīng)，然而，其緩慢的四電子過(guò)程阻礙了燃料電池的實(shí)際應(yīng)用。因此，合成高效且耐用的ORR催化劑至關(guān)重要。

近日，華中科技大學(xué)夏寶玉團(tuán)隊(duì)提出了一種簡(jiǎn)單且可擴(kuò)展的熔鹽合成方法，制備了金屬-氮-石墨烯(NGNS)包覆的鉑(Pt)納米合金(PtCo@NGNS)，以實(shí)現(xiàn)高效催化ORR。

由于金屬與載體之間的強(qiáng)相互作用，石墨烯包覆的Pt納米合金的催化劑具有高ORR活性和強(qiáng)大的抗納米顆粒遷移和腐蝕能力。

在0.1 M HClO₄溶液中，PtCo@NGNS的起始電位E_onset和半波電位E_1/2分別為1.05 V_RHE和0.95 V_RHE；其在0.9 V_RHE下的質(zhì)量活性為1.29 A mg_Pt^-1，比活性為1.70 mA cm_Pt^-2，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)商業(yè)Pt/C(0.15 A mg_Pt^-1和0.20 mA cm_Pt^-2)。

另外，在30000個(gè)加速耐久測(cè)試(ADT)循環(huán)后，PtCo@NGNS的質(zhì)量活性下降不到20%。

表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Pt-Co合金和M-N₄是提高ORR活性的主要位點(diǎn)。在Co-N₄結(jié)構(gòu)中，電荷從Co到N摻雜石墨烯納米片的轉(zhuǎn)移有利于電子從金屬轉(zhuǎn)移到相鄰的C原子，這有利于O=O鍵裂解。附近的PtCoNPs有效地降低了Co-N₄位點(diǎn)產(chǎn)生的過(guò)氧化氫中間體的能壘，從而導(dǎo)致了ORR活性的提高。

這項(xiàng)工作展示了一種高效且堅(jiān)固的Pt基催化劑，而且為集成催化劑的制備提供了一種簡(jiǎn)便的設(shè)計(jì)理念和可擴(kuò)展的制備技術(shù)，以在燃料電池及其他領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)更廣泛的應(yīng)用。

Scalable Molten Salt Synthesis of Platinum Alloys Planted in Metal-Nitrogen-Graphene for Efficient Oxygen Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202115835

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/16/a6f030b7f2/

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