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余桂華ACS Nano: FE>90%! Fe-氰基-R NSs用于高速率NO3RR

氨(NH₃)是農(nóng)業(yè)中必不可少的物質(zhì)，也是作為氫載體的清潔能源的來源。然而，目前生產(chǎn)氨的主要方法是Haber-Bosch工藝，該工藝會導(dǎo)致大量能源消耗和嚴(yán)重的環(huán)境問題。與氮(N₂) 還原相比，電化學(xué)硝酸鹽還原反應(yīng)(NO₃RR)具有更高的NH₃產(chǎn)率和法拉第效率，有望在常溫常壓下高效生產(chǎn)NH₃。

為了實現(xiàn)高效的NO₃RR，德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華團(tuán)隊通過對二維(2D)鐵基氰基配位聚合物納米片進(jìn)行原位電化學(xué)還原，成功制備出具有優(yōu)異NO₃RR性能的Fe-氰基-R NSs。

由于硝酸鹽在Fe⁰和具有豐富活性位點的超親水表面上的強(qiáng)吸附性，二維Fe-氰基-R電催化劑在-0.5 V_RHE時對NH₃顯示出高電催化NO₃RR活性(產(chǎn)率: 42.1 mg h^-1 mg_cat^-1)與法拉第效率(超過90%)。

此外，F(xiàn)e-氰基-R電催化劑的維互連結(jié)構(gòu)保證了在NO₃RR時的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，從而實現(xiàn)了高效穩(wěn)定的NO₃RR。還有就是，構(gòu)建了基于氰基NSs雙電極的同時用于NO₃RR和析氧反應(yīng)(OER)的電解槽，能量效率達(dá)到了26.2%。

實驗結(jié)果與密度泛函理論(DFT)計算表明，F(xiàn)e-氰基-R NSs優(yōu)異的NO₃RR活性可歸因于原位拓?fù)滢D(zhuǎn)化和鐵氰基電還原為金屬鐵和具有超親水表面的二維多孔納米結(jié)構(gòu)以增強(qiáng)傳質(zhì):?

1.通過原位氰配位聚合物的電化學(xué)生成，可以改變電催化劑的電子構(gòu)型和表面性質(zhì)以優(yōu)化硝酸鹽吸附能；

2.超親水且富含缺陷的表面提供了增加的ECSA和電解質(zhì)與集流體之間的接觸，有利于分子吸附；

3.二維納米片結(jié)構(gòu)的互連多孔通道為電解質(zhì)擴(kuò)散和電子傳輸提供了快速傳輸途徑。

此外，二維互連結(jié)構(gòu)緩解了電催化過程中納米片重新堆疊的問題，使NO₃RR催化活性穩(wěn)定且高效。

Porous Two-dimensional Iron-Cyano Nanosheets for High-rate Electrochemical Nitrate Reduction. ACS Nano, 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c08814

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